我们课题实验组发现了生成尿素-氯化铵晶体的新方法—固相微孔道法。在相同的条件下,我们尝试合成尿素-溴化铵和尿素-氟化铵晶体,发现这两种尿素共晶不易生成。之后,我们尝试用缓慢蒸发法在实验室合成尿素卤化铵共晶,发现尿素-氯化铵易生成,合成尿素-溴化铵及尿素-氟化铵仍比较困难。基于此,本文通过理论结合实验的方法,探讨研究尿素卤化铵共晶合成难易的可能原因,为制备尿素卤化铵共晶的实验工作提供理论参考。首先,采用密度泛函理论的方法,基于尿素-氯化铵晶胞结构,分别将晶胞结构中的Cl^-换成F^-和Br^-,对比讨论这三种尿素共晶结构稳定性。同时也计算了水作为溶剂对卤素离子（X^-=F^-、Cl^-、Br^-）的作用能,探究尿素-溴化铵及尿素-氟化铵晶体不容易合成的可能原因。其中发现Br^-半径比较大,会扩大尿素晶胞内部稳定的空腔结构,且溴离子水合团簇也稳定,会阻碍Br^-进入尿素孔道内;对于尿素-氟化铵,发现由于F^-强电负性在尿素晶胞内形成的分子内氢键破坏了尿素本身的稳定结构,且F^-（H₂O）₅水合团簇结构稳定,也会严重妨碍F^-顺利进入尿素晶胞内。其次,通过上一章研究分析发现水溶剂效应是影响尿素卤化铵共晶合成的可能原因之一。基于此,我们采用高温熔融法将尿素与卤化铵充分混合,快速固化后得尿素与卤化铵的冷却产物,对其进行了光谱表征。其中发现卤化铵中的卤素离子（X^-=F^-、Cl^-、Br^-）与尿素的-NH-构成氢键而形成包合物。同时我们也讨论了影响尿素-溴化铵、尿素-氟化铵共晶合成的主要因素,为合成实验提供了可行的思路。最后,基于在CCDC数据库中找到的单斜晶系尿素-溴化铵晶胞,将晶胞结构中的Br^-换成F^-和Cl^-,对比讨论三种同晶型晶胞结构的稳定性。在不同晶型晶胞结构的层面上,我们分别探讨了斜方晶系和单斜晶系的尿素-氟化铵、尿素-氯化铵和尿素-溴化铵的稳定性及某些晶型共晶不易合成的可能原因。其中单斜晶系的尿素-溴化铵易合成,这和不同晶型中尿素晶胞通道大小有关系。斜方晶系的尿素-氯化铵共晶最易合成,而对于尿素-氟化铵晶体,这两种晶型都不稳定,这和F^-的电负性有很大的关系。