基于COFs异质结光催化剂的制备及应用

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能源危机和环境污染已成为最棘手的全球性问题,因此通过光催化制氢将太阳能转化为化学燃料已经发展成为一种潜在的、有效的获取新能源的技术。共价有机框架材料(Covalent organic frameworks,COFs)由于具有良好的可见光吸收能力和优良的电荷运输特性,使其在光催化领域具有良好的发展前景。但是由于单组分COFs光生电荷分离效率不够理想,因此抑制了其在光催化领域的应用。为提高其光催化制氢活性而构建合理的异质结以促进光生电荷的分离及转移是一种有效的策略。与传统的异质结构体系相比,直接全固态Z型体系因其能有效抑制光生载流子的复合和大幅度提高光催化效率等方面的优势引起了研究者的广泛关注。本文考虑到共价有机框架材料(Tp Pa-X-COF)拥有良好的光催化制氢性能,因此首先选择Tp Pa-1-COF与黑色氧化钛(Ti O2(OVs))构筑传统的II型异质结光催化剂,随后选择制氢性能优异的Tp Pa-2-COF与可见光吸收效果好的α-Fe2O3构筑成Z型异质结光催化剂,并分别将其应用于光解水制氢。主要研究内容如下:(1)首先以钛酸丁酯与氢氟酸溶液为原料采用溶剂热法制备Ti O2,并通过高温热还原法制备黑色氧化钛,其次将Ti O2(OVs)投入到合成Tp Pa-1-COF的原料中,最后通过一锅法构筑Ti O2(OVs)/Tp Pa-1-COF系列II型异质结光催化剂。通过一系列物理表征分析了其结构与形貌;其次紫外-可见漫反射和平带电位测试分析了Ti O2(OVs)和Tp Pa-1-COF的能带结构;进而电化学交流阻抗谱、瞬态光电流响应、荧光光谱和表面光电压谱分析表明Ti O2(OVs)/Tp Pa-1-COF复合催化剂可有效促进光生电子与空穴的分离和传输。并在此基础上研究了系列Ti O2(OVs)/Tp Pa-1-COF复合催化剂的光解水制氢性能,研究结果表明Ti O2(OVs)/Tp Pa-1-COF(6:4)的制氢产率可达到11.86 mmol·g-1·h-1,为单独Tp Pa-1-COF的6倍左右。(2)首先以三氯化铁与乙酸钠为原料采用溶剂热法制备α-Fe2O3,再投入到合成Tp Pa-2-COF的原料中,最后通过一锅法成功构筑α-Fe2O3/Tp Pa-2-COF系列Z型异质结光催化剂。通过一系列物理表征分析了其结构与形貌;紫外-可见漫反射和平带电位测试分析了α-Fe2O3和Tp Pa-2-COF的能带结构,说明两者可构筑Z型异质结;通过电子顺磁共振分析证实α-Fe2O3和Tp Pa-2-COF形成了Z型异质结;电化学交流阻抗谱、瞬态光电流响应、荧光光谱和表面光电压谱分析表明α-Fe2O3/Tp Pa-2-COF复合催化剂更能有效地促进光生电子与空穴的分离和传输。并在此基础上研究了系列α-Fe2O3/Tp Pa-2-COF复合催化剂的光解水制氢性能,研究结果表明在无任何贵金属助催化剂的情况下,α-Fe2O3/Tp Pa-2-COF(3:7)的制氢产率可达到3.77 mmol·g-1·h-1,为单独Tp Pa-2-COF的53倍左右。
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