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近年来，随着化石燃料消耗量的日益增加，CO2的排放量急剧增加，温室效应引发的全球气候变化已引起世界各国的广泛关注。同时CO2作为尚待开发的碳资源，其捕集与资源化利用，对缓解能源与环境危机具有重要意义。CO2加氢制甲醇被认为是CO2转化利用的一种有效途径。
金属有机骨架(Metal-Organic Frameworks)凭借其高比表面积、高孔隙率、结构性质可调节的优势，在非均相催化领域的应用研究日益增多。其中，具有不饱和金属位的MOF-74材料在小分子气体的捕集与转化方面展现出良好的效果，对CO2具有特异的吸附作用。本文利用DFT的研究方法，研究了不同过渡金属作为金属位点的MOF-74材料催化CO2加氢的反应的性能。
本文计算了14中不同的过渡金属作为金属位点的M-MOF-74材料(M=Ti，Zr，Hf，V，Nb，Ta，Cr，Mo，W，Fe，Ru，Os，Ni，Co)上，CO2的吸附活化性质以及H2的吸附解离性质。研究结果发现，在W-和Os-MOF-74中的不饱和金属位具有解离H2的能力，同时可以活化CO2分子。
本文考察了在W-和Os-MOF-74上发生CO2氢化和质子化反应的反应活性，发现CO2与H2共吸附于W金属位时会产生竞争吸附，当体系中存在解离H*时，CO2加氢反应的能垒明显降低；相比Os-MOF-74，W-MOF-74具有更好的CO2加氢反应的性能；在W金属位上CO2更倾向于生成HCOO*中间体。
计算了W-MOF-74上CO2加氢制甲醇反应网络中各步基元反应的反应能垒和反应热，得到了一条最为可能的反应路径：CO2→HCOO*→HCOOH*→HCO*→H2CO*→H2COH*→H3COH，反应的速度控制步骤为HCOO*+H*→HCOOH*。
本文的研究结果揭示了W-MOF-74上CO2加氢生成甲醇的反应机理，为CO2加氢催化剂的设计提供了理论支持。
金属有机骨架(Metal-Organic Frameworks)凭借其高比表面积、高孔隙率、结构性质可调节的优势，在非均相催化领域的应用研究日益增多。其中，具有不饱和金属位的MOF-74材料在小分子气体的捕集与转化方面展现出良好的效果，对CO2具有特异的吸附作用。本文利用DFT的研究方法，研究了不同过渡金属作为金属位点的MOF-74材料催化CO2加氢的反应的性能。
本文计算了14中不同的过渡金属作为金属位点的M-MOF-74材料(M=Ti，Zr，Hf，V，Nb，Ta，Cr，Mo，W，Fe，Ru，Os，Ni，Co)上，CO2的吸附活化性质以及H2的吸附解离性质。研究结果发现，在W-和Os-MOF-74中的不饱和金属位具有解离H2的能力，同时可以活化CO2分子。
本文考察了在W-和Os-MOF-74上发生CO2氢化和质子化反应的反应活性，发现CO2与H2共吸附于W金属位时会产生竞争吸附，当体系中存在解离H*时，CO2加氢反应的能垒明显降低；相比Os-MOF-74，W-MOF-74具有更好的CO2加氢反应的性能；在W金属位上CO2更倾向于生成HCOO*中间体。
计算了W-MOF-74上CO2加氢制甲醇反应网络中各步基元反应的反应能垒和反应热，得到了一条最为可能的反应路径：CO2→HCOO*→HCOOH*→HCO*→H2CO*→H2COH*→H3COH，反应的速度控制步骤为HCOO*+H*→HCOOH*。
本文的研究结果揭示了W-MOF-74上CO2加氢生成甲醇的反应机理，为CO2加氢催化剂的设计提供了理论支持。