【摘 要】
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目前,由于抗生素的广泛使用,大量的抗生素会残留在地表水和地下水等水源中,从而导致潜在的水污染问题。如果不对该污染物进行有效且及时地处理,我国的水环境和居民健康会受到严重的威胁。然而,抗生素如四环素是一类难降解的有机污染物,其具有高稳定性、高溶解性等性质,常用的处理方法如吸附、膜过滤、活性污泥法很难取得成效。与这些方法相比,新型的过硫酸盐高级氧化处理可以快速去除该污染物。与此同时,在该工艺中,过渡金
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目前,由于抗生素的广泛使用,大量的抗生素会残留在地表水和地下水等水源中,从而导致潜在的水污染问题。如果不对该污染物进行有效且及时地处理,我国的水环境和居民健康会受到严重的威胁。然而,抗生素如四环素是一类难降解的有机污染物,其具有高稳定性、高溶解性等性质,常用的处理方法如吸附、膜过滤、活性污泥法很难取得成效。与这些方法相比,新型的过硫酸盐高级氧化处理可以快速去除该污染物。与此同时,在该工艺中,过渡金属催化剂常被用于活化过硫酸盐,其具有操作简便、成本低廉和来源广泛等优点。本研究将专注于合成新型、高效、环保的双金属催化剂以提高过硫酸盐的活化性能,并且最终实现四环素的快速降解。在本研究中,NixFe3-xO4催化剂和Co3O4/CeO2复合材料通过煅烧法快速制备,并且它们的物理化学性质通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等表征手段探究。将NixFe3-xO4催化剂和Co3O4/CeO2复合材料用于过硫酸盐活化和四环素降解以验证它们的催化活性。NixFe3-xO4催化剂和Co3O4/CeO2复合材料的催化性能由氢气-程序升温还原和元素分散度进一步分析。然后,最佳的实验条件如催化剂浓度、过硫酸盐浓度和反应pH值等将被确定。为了探究反应机理,自由基捕获剂和电子自旋共振光谱将用于确定反应中存在的自由基。最终,通过循环实验和实际废水实验证明催化剂的稳定性、循环性能和实用潜力。实验结果表明,在NixFe3-xO4催化剂中,Ni0.6Fe2.4O4催化剂最佳,且在最佳实验条件下该催化剂对于四环素废水的降解效率为86%。在反应中,发挥降解作用的主要为过硫酸盐被Ni0.6Fe2.4O4催化剂活化所产生硫酸根自由基和羟基自由基。此外,该催化剂上的≡Ni与≡Fe活性中心之间存在氧化还原作用。在反应过程中,Fe3+离子可以被Ni2+离子还原为Fe2+离子并继续参与过硫酸盐的活化,促进催化剂在过硫酸盐活化过程中的活性恢复,从而促使更多自由基产生,提高处理效果。此外,Co3O4/CeO2-2复合材料也是一种较好的催化剂,其活化中心为≡Co与≡Ce,且Co/Ce间的氧化还原作用可使该复合材料的催化活性得到恢复。在最佳反应条件下,79%的四环素被降解。
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