北京冬季亚微米气溶胶吸湿性变化特征及其对大气重污染过程的影响

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本文利用加湿串联差分电迁移测量系统(H-TDMA)系统观测了2016年12月北京城区亚微米气溶胶(PM1)吸湿特征数据。H-TDMA系统运行的相对湿度(RH)为30-90%,颗粒物粒径范围为30-200 nm。主要通过对30、50、100、150、200 nm的环境气溶胶颗粒物在RH为70-90%下测量吸湿增长因子概率密度分布(HGF-PDF),当RH≥70%,HGF-PDF一般存在两个吸湿性模态,分别为HGF<1.2的疏水性模态和HGF≥1.2的亲水性模态。老化气溶胶(100 nm以上)以亲水性模态为主。HGF与颗粒物粒径具有相关性并且受到颗粒物化学组分影响。HGF一般随着粒径的增大呈现增强趋势。体积权重平均HGF*对于气溶胶整体吸湿性和化学组分关系具有更好的代表性。小于100nm的颗粒物的混合状态受到交通等局地排放源的影响呈现为外部混合。在新粒子生成期间,30 nm颗粒物随着不断长大吸湿性呈现降低趋势,说明有机物质的参与削弱了气溶胶吸湿性。在重污染过程期间,随着环境气溶胶经历传输阶段和累积阶段,小粒径颗粒物受到一次排放源的影响逐渐趋于外部混合并且吸湿性逐渐降低。大粒径颗粒物(例如200 nm)趋向于准-内部混合状态且吸湿性增强,受到二次无机气溶胶(SIA)形成过程的影响,进一步加速了其水分吸收能力,并且硝酸盐和铵盐对气溶胶吸湿性的影响作用要高于硫酸盐。研究中发现二次无机气溶胶的形成和气溶胶吸湿性之间的正反馈效应加剧了累积阶段颗粒物质量浓度的爆发增长。利用气溶胶数谱(PNSD)、吸湿性参数(κ)和化学组分等观测数据,使用三种方法估算了2016年12月和2017年12月北京PM1中的液态含水量(ALWC)。包括:(a)利用PNSD和κ计算环境状态和干状态PM1体积差值,再乘以水的密度;(b)基于化学组分的热力学平衡模型(ISORROPIA II);(c)基于化学组分体积混合的κ-K(?)hler理论。三种方法所计算气溶胶含水量的误差在~20%。经计算2016年冬季平均ALWC质量浓度为44.8μg/m3,接近2017年ALWC质量浓度(14.4μg/m3)的3倍。结合RH和PM1质量浓度,发现ALWC随着RH的增加而呈现指数增长趋势。通过κ-K(?)hler方法评估了不同化学成分对ALWC的贡献量,结果显示观测期间无机物和有机物的贡献率分别为~80%和~20%,在环境相对湿度下ALWC最大的贡献来自硝酸铵。当RH高于85%时,ALWC的质量浓度等于甚至要高于干PM1质量浓度。重污染过程中高浓度的ALWC有利于SIA的形成,SIA又进一步促进颗粒态通过非均相-液相反应吸收液态水,使得环境气溶胶质量浓度不断增大导致能见度恶化。
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