目前过量化石燃料的利用导致了我国二氧化碳排放量呈现出逐年递增的趋势,而大量的碳排放直接导致了全球变暖等一系列环境问题,因此如何合理有效地降低二氧化碳排放是一个急需解决的难题。尤其是在习近平主席在联合国大会和联合国气候雄心峰会上明确指出我国二氧化碳排放指标在2030年前实现碳达峰和2060年前努力争取实现碳中和后,碳减排技术的探索已经成为目前最热门的研究领域之一。钙基碳捕集技术作为非常有前景的燃烧后碳捕集技术之一,具有低成本、高效率等优势,多年来受到了全球学者的广泛研究,但是高温下钙基吸附剂活性衰减以及钙基碳捕集系统规模化的工业应用是制约这项技术发展的主要问题。为研发满足工业应用的低成本钙基吸附剂,本文研究了不同钙基吸附剂在热重反应器、固定床反应器、流化床反应器上的吸附特性,在实验基础上,开展了详细的钙基碳捕集系统模拟研究,并对其进行了技术经济性分析,为后续钙基碳捕集系统的规模化应用提供了借鉴。首先,在固定床反应器上进行了掺杂金属氧化物的钙基吸附剂的吸附性能探索,分别研究了吸附剂种类、碳酸化温度、CO2浓度、碳酸化时间对吸附剂吸附性能的影响。实验结果表明在700℃和15%CO2浓度的工况下,掺杂5%Zr O2钙基吸附剂具备优良的吸附能力,经过20次碳酸-循环后吸附效率达到了约38.4%,掺杂5%Al2O3和5%Cu O的钙基吸附剂经过20次循环后吸附效率分别为34.5%和34%,而掺杂5%高铝水泥的钙基吸附剂的吸附性能与掺杂5%Al2O3的钙基吸附剂基本上一致。随着碳酸化温度的逐渐提高,改进吸附剂的吸附效率也随之提高,对于5%Zr O2的钙基吸附剂来说,最优碳酸化温度为700℃。对于在不同二氧化碳浓度下吸附剂的吸附效率变化也较为明显,在650℃碳酸化温度下吸附剂吸附效率下主要由CO2浓度所决定,而在700℃下温度和浓度共同决定了吸附剂颗粒捕集CO2的能力。随着碳酸化时间的延长,吸附剂吸附效率逐渐增加,吸附剂大概需要25 min完成碳酸化反应阶段。在实验的基础上,通过DFT计算出不同吸附剂和CO2分子进行碳酸化反应的吸附能等参数,结果表明掺杂5%Zr O2、5%Al2O3、5%Cu O的钙基吸附剂和二氧化碳的吸附能分别为2.37 e V、1.98 e V、1.81 e V,计算结果与实验结果基本上保持一致。然后,在热天平反应器上开展了掺杂高铝水泥的钙基吸附剂的碳酸化反应特性研究,得到了吸附剂在第一次碳酸-煅烧循环以及稳定碳酸-煅烧循环阶段的反应动力学性能参数。实验结果表明掺杂5%高铝水泥的钙基吸附剂在第一次碳酸-煅烧循环阶段随着碳酸化温度的提高,吸附剂吸附效率逐渐增加,而CO2浓度对吸附剂的吸附性能影响不大,尤其是当碳酸化温度低于700℃时。吸附剂碳酸化反应过程中快速反应和扩散控制阶段的活化能分别为37.9 k J/mol和119.7k J/mol。当从第一次碳酸-煅烧循环向稳定碳酸-煅烧段过渡时候,合成吸附剂的吸附效率逐渐降低,经过20次碳酸-煅烧循环反应后吸附效率稳定约23%。吸附剂经过30次碳酸-煅烧循环后碳酸化反应过程中快速反应阶段和扩散控制阶段的活化能分别为38.4 k J/mol和122.6 k J/mol,与第一次循环几乎相同。在实验的基础上,进一步建立了吸附剂颗粒吸附模型来并成功解释了钙基吸附剂烧结现象,结果表明吸附剂颗粒表面存在的烧结层引起二氧化碳扩散进入到颗粒的CaO表面的时间延长,导致合成吸附剂多次循环实验后反应曲线开始阶段出现延迟。进一步研究改进钙基吸附剂在小型鼓泡流化床反应器上的吸附性能参数以及完成钙基吸附剂在千克级/小时CO2吸附钙基碳捕集双流化床反应器上的实验验证。实验结果表明,在小型鼓泡流化床反应器上,掺杂5%高铝水泥的钙基吸附剂具有最优的吸附能力,经过20次碳酸-煅烧循环后吸附效率达到了50.8%,相较于纯钙基吸附剂吸附效率有大幅度提升。随着碳酸化温度从650℃增加到700℃,吸附剂的吸附效率同样呈现增加趋势,通过扫描电镜测试进一步证明掺杂5%高铝水泥的钙基吸附剂具有良好的孔隙结构。与此同时,掺杂5%高铝水泥的钙基吸附剂在热重反应器、固定床反应器、小型鼓泡流化床反应器上吸附效率逐渐提高,这也为钙基碳捕集系统的工业规模化应用提供了借鉴。千克级/小时CO2吸附钙基碳捕集双流化床反应器验证结果表明吸附剂CA（掺杂含铝化物）和吸附剂LCS（掺杂电石渣）、掺杂5%Al2O3的钙基吸附剂三种样品具有较好的CO2吸附能力,其中吸附剂CA（掺杂含铝化物）和吸附剂LCS（掺杂电石渣）的吸附性能基本上一致。系统的碳捕集效率随着吸附剂的负载量增加而增加,当碳化炉温度约为700℃,气流量20 Nm~3/h,二氧化碳浓度为15%时,吸附剂CA和掺杂5%Al2O3的钙基吸附剂分别为8 Kg时,系统的碳捕集效率均大于90%,吸附剂样品的SEM测试结果表明吸附剂具有较好的抗烧结能力。构建了600 MWe燃煤机组烟气钙基碳捕集系统,燃煤烟气进入到碳化炉反应器中和钙基吸附剂反应完成二氧化碳捕集;反应后的钙基吸附剂送入到煅烧炉反应器中高温再生;煅烧炉煅烧能量通过煤的富氧燃烧进行提供。通过系统模拟获得到了烟气量、碳捕集效率、二氧化碳捕集能耗、煅烧炉出口二氧化碳浓度等参数,同时完成了整个高温钙基碳捕集系统的物料和能量守恒验证,反应器温度、碳钙比、补充新鲜Ca CO3对系统性能的影响。通过Aspen plus软件模拟结果表明,当碳化炉反应器温度为645℃时,钙基碳捕集系统的碳捕集效率约90.7%,二氧化碳捕集能耗为0.94 GJ/t,碳化炉和煅烧炉出口烟气余热分别为308.1MW和178.7 MW,煅烧炉出口烟气中二氧化碳浓度约85.9%。随着钙碳比的增加,系统能耗随之增加,补充少量的新鲜Ca CO3有利于提高吸附剂的循环吸附效率。最后,利用Aspen plus软件建立了新建600 MWe燃煤电厂耦合钙基碳捕集系统和改建600 MWe燃煤电厂耦合钙基碳捕集系统,并对其进行了技术经济性分析。改建600 MWe燃煤电厂的技术方案为:煤炭进入到燃煤系统单元燃烧后加热给水进行发电;出口烟气进入到钙基碳捕集单元完成碳捕集过程;燃煤锅炉单元高温烟气加热给水产生高温蒸汽进入到汽轮机机组进行发电,高温钙基碳捕集单元的高温烟气加热独立给水进入到新建汽轮机机组进行发电。新建600 MWe燃煤电厂的技术方案为:煤炭进入到燃煤锅炉单元燃烧后,烟气进入到钙基碳捕集单元完成二氧化碳捕集;燃煤锅炉单元高温烟气和钙基碳捕集单元高温烟气共同加热给水产生高参数水蒸气进入到一套汽轮机机组进行发电。热力学计算结果表明新建600 MWe燃煤电厂和改建600 MWe燃煤电厂的系统效率分别为32.9%和32.6%,相较于600 MWe富氧燃烧电厂的系统效率（29%）均具有较为明显的优势,两种电厂的系统效率相较于基准600 MWe燃煤电厂分别降低了8.3%和8.6%。经济性结果表明新建600 MWe燃煤电厂和改建600 MWe燃煤电厂的投资回收期分别为18.72年和16.73年,内部收益率分别为3.66%和4.41%。表明新建和改建600 MWe燃煤电厂系统均具有良好的工业应用前景。针对新建600MWe燃煤电厂,进一步提出并比较了三种新建燃煤电厂受热面布置方案。基于能量梯级利用原理进行三种方案下新建电厂中不同高温烟气热源加热给水设计。结果表明方案1下新建燃煤电厂的换热面积约37333 m~2,低于方案2和方案3下新建燃煤电厂的主要设备换热面积41188 m~2和42979 m~2,可以有效降低设备成本。总体来看,三种不同方案下的新建燃煤电厂具有广阔市场应用价值。