近年来,随着二维本征磁性材料的发现,包括Cr I3,Cr2Ge2Te6,Cr Te2,Fe3Ge Te2,Fe3Ga Te2等许多新型二维磁性材料在实验或理论上被成功制备或预测,填补了二维材料在磁学方面的研究空缺。与传统磁性薄膜材料相比,二维磁性材料具有大的比表面积、表面无悬挂键以及弱层间耦合等优势。由于其独特的晶体结构,表面改性、应力作用及外场等手段可以有效地调控其电、磁学性质,进而为低功耗自旋电子学和磁存储器件的研制提供了理想基材。然而,高性能磁性隧道结的设计过程一方面需要铁磁自由层具有较大的磁各向异性能量,以抵御外界热波的干扰保证数据存储的鲁棒性;另一方面,小的磁各向异性又可以有效提高数据的读写效率,降低功耗。因此寻找、设计磁各向异性可调的铁磁层材料成为目前自旋存储研究方向上的主要挑战。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了3d、5d过渡金属覆盖层对二维Fe3Ge Te2（FGT）电子结构、磁学性质的影响,揭示了过渡金属覆盖层吸附方式及界面应力作用对体系磁各向异性能量的影响和调控规律。为开发基于二维磁性材料的高性能自旋电子器件提供理论依据和指导。本论文包含的主要研究成果如下:（1）基于第一性原理计算,研究了W原子单、双面吸附和应力作用对层状FGT磁学性能的影响。结果证明,吸附方式和应变效应可以实现对FGT磁各向异性的有效调控。其中,W原子的吸附使得FGT磁化方向由面外转向面内,其MCA数值达到-13.112erg/cm~2。产生这些变化的主要原因是W原子具有较大的轨道耦合（SOC）作用。此外,我们进一步阐明了应力作用对不同吸附构型MCA的调控行为。其基本内部机制是源于应变作用下W原子各种5d轨道态的改变,导致自旋平行态和自旋反平行态之间相应的SOC能量差值竞争性的变化。我们的研究结果不仅为优化二维磁性材料的MCA调控提供了有效的指导,而且揭示了W吸附FGT材料体系在新一代磁存储器件中的应用潜力。（2）运用第一性原理计算的方法,系统的研究了3d过渡金属（3d-TM）吸附和双轴应变对FGT体系电子结构及磁学性能的影响。我们发现3d-TM/FGT体系有三种基态构型,在各自基态构型下实现了对原始FGT磁各向异性能的调控。其中Mn/FGT构型的垂直磁各向异性（PMA）达到最大值4.643 me V。而Fe/FGT构型的磁化取向由面外转向平面内,其MCA值为-0.904 me V。此外,研究发现Mn/FGT和Fe/FGT吸附体系随应力作用均出现了基态构型的变化。前者在-4%到4%的应变作用下始终能维持平面外磁各向异性,并产生了4.754 me V的变化量。而Fe/FGT体系随应变作用却出现了磁化方向平面内外的转变,变化量约为1.571 me V。研究结果显示3d-TM/FGT体系随应变变化的内部机理主要是由于3d-TM原子吸附导致了原始FGT中Te原子p轨道不同耦合态相互作用竞争机制的改变。我们的结果证实具有较小SOC作用的3d过渡金属对二维磁性材料依然具有磁性调控能力,为新一代自旋电子器件的开发提供了新的思路。