半金属性的Heusler合金Co₂FeAl具有在费米面附近100%的自旋极化率、低的阻尼因子和高的居里温度等优势,使其在自旋电子学器件中有巨大的潜在应用价值。本工作运用分子束外延（MBE）,成功地在单晶GaAs（001）衬底上外延生长出高质量的单晶Co₂FeAl薄膜,并对不同厚度的Co₂FeAl薄膜的自旋极化率和磁各向异性进行了研究。Co、Fe和Al分别使用电子束式和坩埚式蒸发源,通过标定得到各自蒸发速率与flux电流或温度的关系,调整三者的蒸发速率使原子数之比为n（Co）:n（Fe）:n（Al）=2:1:1。我们通过原位反射高能电子衍射（RHEED）实时监控薄膜成晶情况,探究较适宜的生长温度。薄膜厚度通过生长时间来控制,制备了一批生长温度为250℃和300℃,厚度在12nm以下的超薄薄膜,利用原位自旋角分辨光电子谱（SARPES）和原位磁光克尔效应（MOKE）装置分别测量薄膜的自旋极化率与磁各向异性随薄膜厚度的依赖关系。我们还用X射线衍射（XRD）和原子力显微镜（AFM）对薄膜的原子有序性和表面平整度进行了表征。结果表明:（1）我们在GaAs（001）上外延生长出了单晶Co₂FeAl超薄薄膜,适宜的生长温度为200℃-300℃。实时RHEED衍射图案显示薄膜成岛状与层状混合模式生长,外延晶向为Co₂FeAl[110]||GaAs[110],Co₂eAl（001）||GaAs（001）。（2）Co₂FeAl超薄薄膜质量较高,测得了较高的自旋极化率。XRD谱中出现了强的Co₂FeAl（002）峰与（004）峰,说明样品晶体结构为部分有序的B2相。通过SARPES测量得到样品的自旋极化率,最高为58%（±7%）。（3）在250℃生长的样品,其自旋极化率同厚度有强烈的依赖关系。当厚度从21uc降到6uc时,自旋极化率从58%（±7%）缓慢降低到46%（±5%）,当薄膜厚度为2.5uc时进一步降低到29%（±2%）。（4）在MOKE测量中,250℃和300℃生长的样品都表现出强的单轴磁各向异性,但在300℃生长的超薄薄膜中观察到反常的交错磁滞回线。这来源于磁各向异性能在[110]与[100]范围内的低能量盆地和在[110]附近的非对称高势垒。此势垒可能来自于Co₂FeAl/GaAs界面Co-Ga键引起的局域化磁各向异性。