类石墨相氮化碳基光催化-自芬顿体系的构建及其在去除有机危害物中的应用研究

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随着工业的快速发展,环境污染问题日益突出,特别是水资源污染日趋成为人们关注的焦点。其中,工业废水中的酚类有机物及养殖废水中的抗生素如不经深度处理进行排放,会通过一系列渠道在农副产品、畜禽产品、水产品、甚至饮用水中蓄积,造成严重的食品安全问题。而光催化技术和芬顿技术作为两种最常见的处理工业废水的先进氧化技术,具有氧化能力强,反应速度快等的特点,在有机污水深度降解方面具有巨大的应用前景。光催化-自芬顿体系将芬顿氧化法与光催化氧化法耦合,通过Fe介导的方式将非均相芬顿反应引入光催化体系、与光催化反应产生的H2O2反应产生大量的羟基自由基(·OH),进而获得比单一高级氧化技术更为优异的催化效率。类石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有可见光响应、稳定性高、易制备、产量大等特点,广泛应用于降解污染物、杀灭致病菌以及产H2O2等领域。本文以g-C3N4为主体材料,通过形貌调控、缺陷工程以及元素掺杂等方法对其进行功能化改性,进一步提升其光催化合成H2O2的活性,基于改性的g-C3N4材料构建光催化-自芬顿体系,实现对有机危害物的高效降解和矿化。具体研究内容如下:首先通过尿素热聚合制备出含碳空位的富氧g-C3N4多孔纳米片(OPCN),采用一系列表征手段分析了样品的形貌结构和光电性能等。OPCN在可见光照射下可以选择性地原位生成H2O2,并通过在反应体系中外加Fe3+构建光催化-自芬顿体系,实现对水体中有机危害物的高效降解和矿化。OPCN基光催化-自芬顿反应对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的降解活性分别与光催化和芬顿技术相比,提高了11.5倍和9.9倍,矿化度分别提高了11.4倍和4.2倍。同时,该体系对于其他酚类有机物和抗生素都具有良好的降解活性。最后,本文阐明了基于OPCN的光催化-自芬顿体系降解和矿化性能的增强机理为:(1)OPCN的碳缺陷、氧掺杂以及多孔纳米片结构能够提供更多活性位点,提高载流子的分离和迁移效率,从而有效地将O2还原为H2O2,相比于BCN,OPCN产H2O2的活性提高了7.9倍。(2)添加的Fe3+经光生电子还原为Fe2+,进一步抑制电荷复合,促进Fe3+/Fe2+的循环转化。(3)OPCN在光催化反应中原位产生的H2O2可以被体系中还原的Fe2+高效利用,并且产生大量具有强氧化性的·OH去除有机污染物。其次通过将三聚硫氰酸和氯化钾共同煅烧制备出S、K共掺杂的g-C3N4纳米片(SKCN),并表征分析了样品的形貌结构和光电性能等。S、K共掺杂可以增强g-C3N4光催化合成H2O2的性能,相比于BCN,OPCN产H2O2的活性提高了3.5倍。并通过在反应体系中引入Fe3+,构建光催化-自芬顿体系,实现对水体中有机危害物的高效降解和矿化。基于SKCN的光催化-自芬顿反应对双酚A(BPA)的降解活性与光催化和芬顿技术相比,分别提高了17.9倍和43.5倍,矿化度分别提高了6.7倍和12.9倍。基于SKCN的光催化-自芬顿体系具有更为优异的降解和矿化性能主要归因于:(1)将S、K元素掺杂进到g-C3N4的分子结构中,不仅提高其比表面积、增强其对可见光的吸收性能,延长其光生载流子的寿命,S、K元素的掺杂位点还可以作为电子阱,有效促进光生电荷的迁移和分离效率,从而抑制H2O2的自分解、提高H2O2合成产率。(2)添加的Fe3+可经电子还原成Fe2+,抑制电荷复合,促进Fe3+/Fe2+的循环转化。(3)原位产生的H2O2被体系中还原的Fe2+高效利用,并且产生大量的·OH以去除有机污染物。
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