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水资源与人类的生存息息相关,近年来,由于我国工业化与农业化的快速发展,硝酸盐污染成为不可忽视、亟待解决的问题。纳米零价铁因其特有的表面效应及较强的还原性,在环境领域得到广泛研究,成为去除硝酸盐的有效方法。本研究针对纳米零价铁易团聚、去除硝酸盐产物中氨氮转化率高等问题,选用金属Cu、Pd及沸石对纳米零价铁进行改性,筛选出最优的催化剂制备条件,并对其进行表征,为纳米零价铁的应用提供理论支撑。本研究采用液相还原法合成纳米零价铁,通过化学沉淀法负载金属Cu、Pd,形成双金属/三金属纳米粒子进行硝酸盐去除实验。首先研究Cu催化对纳米零价铁去除硝酸盐的影响,结果显示负载Cu可以加速电子的转移及活性氢的产生,从而加速反应进程,且15 wt%为最佳负载量。探讨初始硝酸盐浓度、初始pH等因素对Cu-nFe0双金属纳米粒子去除硝酸盐的影响,确定最佳初始硝酸盐浓度为50 mg·L-1,本实验材料投加量充足(4g.L-1)不需要控制溶液初始pH。Cu-nFe0双金属纳米粒子去除硝酸盐的产物中,氨氮选择性约70%。为了研究Pd-Cu双金属催化对纳米零价铁去除硝酸盐的影响,控制金属负载量为10 wt%,合成Pd-Cu-nFe0、Cu-Pd-nFe0三金属纳米粒子处理初始浓度为50 mg·L-1的硝酸盐溶液,并与Cu-nFe0、Pd-nFe0双金属纳米粒子对比,结果表明Pd-Cu-nFe0三金属纳米粒子的硝酸盐去除速率最快,氨氮转化率最低。选取Pd-Cu-nFe0三金属纳米粒子,探讨Pd、Cu比例及金属负载量对实验结果的影响,结果显示在Pd、Cu为1:2,金属负载量为15wt%条件下,产物氨氮转化率最低(38%)。向反应体系中注入H2,结果显示注入H2显著提高Pd-Cu-nFe0三金属纳米粒子的硝酸盐去除速率,并有助于降低产物氨氮转化率(31.66%)。为研究沸石改性对纳米零价铁去除硝酸盐的影响,选用NaY沸石做载体,通过离子交换和液相还原制备的Cu-nFe0/(Na Y)粒子在去除硝酸盐实验中表现出较低的氨氮选择性。研究NaY沸石使用量对Cu-nFe0/(Na Y)粒子去除硝酸盐的影响,结果显示Na Y沸石用量为5 g时硝酸盐去除速率最快,反应40min时去除率为98.21%,基本去除完全,氨氮最终转化率仅为16.16%。控制其他条件不变,另外选用三种不同类型的沸石,分别为:NH3镁碱沸石、Na丝光沸石、HΒ沸石,探讨沸石种类对硝酸盐去除的影响。结果显示不同沸石类型对硝酸盐去除性能产生影响,Cu-nFe0/(Na Y)粒子去除硝酸盐的速率最快,而Cu-nFe0/(Na丝光)则表现出更低的氨氮选择性(8.38%)。选择 15 wt%Cu-nFe0、15 wt%Pd-Cu-nFe0(Pd:Cu=1:2)及 Cu-nFe0/(Na Y)三种改性材料进行硝酸盐循环去除测试,结果显示三种材料经过四个循环后硝酸盐去除率均有所下降,Cu-nFe0/(Na Y)粒子表现出更高的硝酸盐去除率(70.39%)。不同的是Cu-nFe0、Pd-Cu-nFe0纳米粒子的氨氮转化率随着循环增加而降低,而Cu-nFe0/(Na Y)粒子的氨氮转化率随着循环增加逐渐上升至40%以上,因此在应用中应考虑沸石的使用寿命和再生。实验室合成Pd-Cu/活性炭(AC)催化剂,将nFe0、H2两种还原剂分别与催化剂结合处理硝酸盐,对比两种还原剂去除硝酸盐的效果差异。结果表明,在催化剂投加量为1 g·L-1条件下,反应结束时nFe0实验组硝酸盐去除率仅为32.81%,低于H2实验组,且nFe0实验组产物的氨氮转化率(60.22%)高于H2实验组(26.8%)。增大催化剂用量至4 g·L-1,nFe0表现出良好的反应活性,硝酸盐去除率提升至76.51%,氨氮转化率降至35.25%,因此在合适催化剂的协同作用下,nFe0有望代替H2,成为一种有效去除硝酸盐的还原剂。