【摘 要】
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含油废水处理一直是水处理领域的一项挑战,超滤技术因其简单高效且成本较低在含油废水处理中得到广泛应用。聚偏氟乙烯（PVDF）具有机械强度高、稳定性高和耐氧化性等诸多优点而广泛应用于饮用水和污水处理领域。然而,油脂类物质引起的膜污染限制了超滤的工程应用。本文首先通过共混改性在PVDF超滤膜中引入不同含量的纳米Fe3O4颗粒,然后将制备的改性膜浸泡在N-乙烯-2-吡咯烷酮（NVP）与乙烯基三乙氧基硅烷（
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含油废水处理一直是水处理领域的一项挑战,超滤技术因其简单高效且成本较低在含油废水处理中得到广泛应用。聚偏氟乙烯（PVDF）具有机械强度高、稳定性高和耐氧化性等诸多优点而广泛应用于饮用水和污水处理领域。然而,油脂类物质引起的膜污染限制了超滤的工程应用。本文首先通过共混改性在PVDF超滤膜中引入不同含量的纳米Fe3O4颗粒,然后将制备的改性膜浸泡在N-乙烯-2-吡咯烷酮（NVP）与乙烯基三乙氧基硅烷（VTES）反应得到的P（VP-VTES）共聚物水溶液中进一步交联亲水性聚合物,采用浸没沉淀相转化法制备出一系列有机-无机混合超滤膜。然后在浸泡过P（VP-VTES）共聚物水溶液的PVDF超滤膜表面沉积聚多巴胺/聚乙烯亚胺（PDA/PEI）涂层,接着再在该涂层上构建阵列式的β-Fe OOH矿化层,依据改性步骤得到不同改性程度的PVDF超滤膜。最后通过超滤膜的表征及评价方法对制备得到的改性超滤膜进行测试分析,并在最后研究了在超滤膜表面构建的β-Fe OOH矿化层光催化去除油脂类污染物机理。研究发现:共混的纳米Fe3O4颗粒在5%含量下达到性能最佳,更高含量的纳米颗粒会形成团聚造成超滤膜性能下降;PPS-PVDF@5%Fe3O4超滤膜在浸泡P（VP-VTES）共聚物水溶液时会优先吸附亲水性组分N-乙烯-2-吡咯烷酮（NVP）,形成的水合层厚度最大且稳定性最好;PPS-PVDF@5%Fe3O4超滤膜的纯水通量最高达到235.12L/（m2·h）,而且在分离牛血清蛋白（BSA）及大豆油污染物溶液时截留率可达到98%,与其它改性超滤膜相比拥有更好的超滤性能;分离模拟污染物时发现共混改性超滤膜对于腐殖酸类污染物分离性能最好,油脂类污染物次之,对蛋白质类污染物分离效率较差,但是在循环分离油脂类污染物溶液时发现共混改性超滤膜的通量衰减可达30%以上,纯水清洗通量恢复较小,不宜长期循环分离含油废水。通过表面改性得到的PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜水下油粘附力仅为1.3μN,比未改性的PPS-PVDF基膜及初步改性的PVDF@PDA/PEI超滤膜都要小,在分离油脂类污染物溶液时拥有更好的抗油粘附性。受到油脂类物质污染后,PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜在光照及微量H2O2存在的条件下纯水通量可由161.56L/（m2·h）恢复至215.32L/（m2·h）,而且在长期循环过滤时通量衰减均在10%以内,可以保持渗透通量相对稳定。在光催化清洗之后,受到油脂类物质污染后的PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜表面部分孔径可从0.31μm恢复至0.35μm,水接触角从135°恢复到124°,水下油粘附力从6μN恢复至4μN,表明经过光照之后超滤膜的界面特性可以得到有效恢复。PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜通过光催化产生的活性羟基自由基,可以有效去除超滤膜表面吸附的油脂类污染物,具有良好的光催化自清洁特性;光催化涂层下面的聚多巴胺涂层作为粘附中间层的同时还可以作为自由基清除剂保护超滤膜基体免受光催化产生的活性羟基自由基的损伤。在长期循环分离油脂类污染物溶液时,PPS-PVDF@Fe3O4超滤膜的通量恢复率只有60%左右且随着循环次数增多通量恢复率还会继续下降,但是PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜的通量恢复率可达75%而且经过光照之后通量恢复率会增大到80%左右,表明PVDF@PDA/PEI-β-Fe OOH超滤膜的抗油脂污染性能更好,而且通过光催化清洗可以进一步增强超滤膜的抗油脂污染性能。
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