【摘 要】
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采用纳米催化粒子降解染料废水是目前最经济高效的方污水处理方法,其中贵金属纳米粒子是最为理想的处理染料的催化剂材料,但由于贵金属纳米粒子易于团聚的缺陷,开发一种分散性好比表面积高的载体材料就成为提高贵金属粒子催化性能的核心问题。在众多载体材料中,金属有机框架(MOF)与共价有机框架(COF)材料因其具有良好的机械强度、高比表面积和易于修饰等特性,能有效提高纳米粒子催化剂的分散性能,成为理想的载体材料
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采用纳米催化粒子降解染料废水是目前最经济高效的方污水处理方法,其中贵金属纳米粒子是最为理想的处理染料的催化剂材料,但由于贵金属纳米粒子易于团聚的缺陷,开发一种分散性好比表面积高的载体材料就成为提高贵金属粒子催化性能的核心问题。在众多载体材料中,金属有机框架(MOF)与共价有机框架(COF)材料因其具有良好的机械强度、高比表面积和易于修饰等特性,能有效提高纳米粒子催化剂的分散性能,成为理想的载体材料。基于此,本论文以镧系MOF与亚胺型COF进行复合构建出MOF@COF纳米杂化材料,再以此为载体负载钯纳米粒子制备相应的贵金属纳米复合催化剂,并用SEM,XRD,TEM和XP S等方法表征材料形貌和结构,并对多种常见的有机染料进行催化降解实验和动力学研究。具体工作如下:1.用均苯三甲酸与氯化铈(Ⅲ)合成秸秆束状Ce-MOF,再进行氨基化,引入-NH2,以其为核,以三聚氰胺与对苯二甲醛合成的COF为壳,杂化制备出Ce-MOF@C OF复合材料,并将P d NP s均匀稳定地负载到MOF@C OF表面,制备复合纳米催化剂Pd@Ce-MOF@COF。然后检验催化剂对不同染料的选择性,并对水溶液中亚甲基蓝(MB)的催化降解进行了单因素实验以及动力学研究分析,得到其最佳的催化剂使用量与Na BH4的用量,研究发现降解过程遵循一次线性关系。最后进行了重复性实验与降解机理的探究。2.在醋酸锌与对苯二甲酸合成Zn-MOF的过程中加入4-氨基-3-羟基苯甲酸合成具有游离氨基的Zn-MOF-NH2,以其为核,在与以三聚氰胺与对苯二甲醛合成的COF杂化制备出核-壳结构的Zn-MOF@COF复合材料,并负载Pd NP s制备出复合纳米催化剂P d@Zn-MOF@C OF。研究其对甲基橙、刚果红及胭脂红三种有机染料的降解动力学分析,得出最佳催化剂与Na BH4的用量,最后进行了重复性实验与降解机理的探究。3.镧系MOF具有优异的结构和亲和力,本章以镧系金属中的镧(Ⅲ)与铈(Ⅲ)为金属源,与均苯三甲酸构建双金属MM-MOF(La0.2Ce0.8-MOF),通过与乙二胺氨基化引入-NH2,然后与以三聚氰胺与对苯二甲醛合成的COF杂化制备出La0.2Ce0.8-MOF@C OF复合材料,并将P d NP s均匀稳定地负载到MOF@C OF表面,制备复合催化剂P
[email protected]@C OF,并对4-硝基苯酚(4-NP)与亚甲基蓝进行降解测试和动力学分析,得到其降解所需的最佳催化剂量与Na BH4的用量,最后研究了对4-NP的降解机理及重复性实验。
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