氢气作为一种绿色、可再生新能源备受关注,对替代传统能源具有光明的前景。在众多储氢材料中,储氢密度高达19.6 wt%的氨硼烷（AB）备受瞩目。但是,由于氨硼烷在室温下较稳定,只有借助合适的催化剂才能快速水解释放氢气。因此,寻求高效稳定的催化剂是解决氨硼烷释氢的核心技术之一。磁性材料具有活性高、磁性可回收、便于重复利用等优势,在有机合成、催化化学以及药物合成等方面具有广泛的应用。其中,以Fe₃O₄为核、SiO₂为壳层的磁性核壳材料因具有高稳定性以及可修饰性等特点,而成为一类优良的载体;与其它贵金属相比Pd价格适宜,以其为活性组分的催化剂对氨硼烷水解反应呈现出不俗的催化性能。因此,本研究以Fe₃O₄@SiO₂核壳粒子作为基础的磁性载体材料,进一步将其与几类碳及二氧化硅基多孔材料复合,通过原位还原法制得了系列固载型纳米钯磁性催化剂,探究了其在AB水解释氢反应中的催化性能,并对相关动力学进行了研究。主要内容如下:1、以Fe Cl₃·6H₂O为Fe源,采用溶剂热法制备了Fe₃O₄磁性颗粒,进而以硅酸乙酯（TEOS）为Si源,通过溶胶-凝胶法合成了核壳结构的Fe₃O₄@SiO₂粒子;以其作为载体,通过Na BH₄原位还原Pd Cl₂制备了Pd/Fe₃O₄@SiO₂磁性催化剂。XRD、TEM等表征结果显示,SiO₂作为壳成功地包覆在了Fe₃O₄球形核上,且Pd纳米粒子（NPs）成功固载在Fe₃O₄@SiO₂载体上。动力学研究表明,氨硼烷水解对催化剂浓度和AB浓度的反应级数分别为1.06和0.18,表观活化能为41.6 k J mol^-1。此外,Pd/Fe₃O₄@SiO₂呈现出不俗的循环稳定性,经过5次连续使用后其催化活性没有明显降低。2、以葡萄糖为碳源,通过水热法将Fe₃O₄@SiO₂与C复合,成功合成了Fe₃O₄@SiO₂-C复合材料,并将其用于负载Pd NPs制备出了Pd/Fe₃O₄@SiO₂-C催化剂。表征结果表明,活性组分Pd均匀分散在Fe₃O₄@SiO₂-C复合载体上。在其催化作用下,氨硼烷水解反应对催化剂浓度和AB浓度的反应级数分别为1.05和0.08,表观活化能为18.4 k J mol^-1。Pd/Fe₃O₄@SiO₂-C催化剂具有较高的稳定性和良好的磁性,经历5次连续反应仍保持较高的催化活性。3、以葡萄糖为碳源,氯化锌为活化剂,通过浸渍与焙烧工艺结合得到了一系列葡萄糖衍生的多孔碳材料（PC）,并将其与Fe₃O₄@SiO₂核壳材料复合得到了Fe₃O₄@SiO₂-PC载体。然后,通过原位还原Pd Cl₂将Pd粒子成功地固载到Fe₃O₄@SiO₂-PC复合材料上。表征分析表明,Pd/Fe₃O₄@SiO₂-PC催化剂中Pd纳米粒子的粒径在2.3-4.3 nm范围内,且该催化剂具有多级孔孔结构,比表面积和总孔容分别为626.0 m² g^-1和0.61 cm³ g^-1。结合催化AB水解释氢性能,优化出C₆H₁₂O₆与Zn Cl₂最佳比例为1:8。在该最佳配比催化剂催化作用下,AB水解反应的表观活化能为28.4 k J mol^-1,TOF为46.2 mol_H2·mol^-1_Pd·min^-1,该水解反应对催化剂浓度和氨硼烷浓度的反应级数分别为1.10和0.04。同时,Pd/Fe₃O₄@SiO₂-PC催化剂具有优异的循环稳定性,在10次连续反应后仍具有高的催化活性。4、以十六烷基溴化铵（CTAB）为模板剂、正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,制备了介孔分子筛MCM-41。接着,通过调节Fe₃O₄@SiO₂与MCM-41的相对用量制备了一系列Fe₃O₄@SiO₂-MCM-41复合物。最后,采用原位还原Pd Cl₂将Pd粒子固载到所得磁性复合物上,制备了一系列Pd/Fe₃O₄@SiO₂-MCM-41磁性催化剂。表征结果显示,Pd颗粒均匀分散在载体上。其催化氨硼烷水解反应表明,当Fe₃O₄@SiO₂与MCM-41质量比为1:1时,相应催化剂活性最高。对其进行动力学研究得到,氨硼烷水解对于催化剂浓度为0.84级反应、对于底物浓度为0级反应,表观活化能为30.2 k J mol^-1。Pd/Fe₃O₄@SiO₂-MCM-41在第四次循环反应过程中仍具有其初始活性的67%。5、以三聚氰胺为原料、氯化铵为活化剂,采用焙烧工艺制得氮化碳（g-C₃N₄）,并将其与Fe₃O₄@SiO₂复合制得一系列Fe₃O₄@SiO₂-g-C₃N₄复合材料。使用Na BH₄原位还原Pd Cl₂将Pd纳米粒子固载到所制备复合材料上。表征分析结果显示,Pd/Fe₃O₄@SiO₂-g-C₃N₄中Pd NPs粒径在5.4-9.8 nm的范围内,且该催化剂具有47.5 m²g^-1的比表面积和0.13 cm³g^-1的总孔容。催化AB水解结果表明,Fe₃O₄@SiO₂与g-C₃N₄质量比为1:1时所得催化剂的催化活性最高。在其催化作用下,氨硼烷水解对催化剂浓度和AB浓度的反应级数分别为0.93和0.22,TOF值为33.7 mol_H2·mol^-1_Pd·min^-1,表观活化能为31.4 k J mol^-1。重复使用8次后,该催化剂仍保持着较高的催化活性,表明该催化剂循环稳定性较高。6、相比于单纯Fe₃O₄@SiO₂载体,以葡萄糖为碳源修饰Fe₃O₄@SiO₂制得的催化剂活性均有所提高,尤其是Fe₃O₄@SiO₂-PC复合载体,其活性大幅度提升。7、PC、MCM-41和g-C₃N₄三类材料分别与Fe₃O₄@SiO₂复合固载Pd的催化剂制备过程相似,但催化活性不同。其中,Pd/Fe₃O₄@SiO₂-PC催化剂无论催化活性还是稳定性都为最佳,TOF值为46.2 mol_H·mol^-1·min^-1。