【摘 要】
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压电陶瓷是一类应用广泛的功能材料,然而目前铅基压电陶瓷牢牢的占据着市场,这不利于环境的可持续发展,因此研究环境友好的高性能无铅压电陶瓷成为当今的研究重点。在众多无铅体系中,Bi0.5Na0.5TiO3（BNT）基无铅压电材料,因良好的综合压电性,在大功率超声换能器及高精度致动器等领域具有诱人的应用前景。本论文以无铅BNT基压电陶瓷为研究对象,对其压电性能如压电响应、温度稳定性和电致应变进行提升。同
【基金项目】
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国家自然科学基金； 中央高校基础业务费； 中组部青年拔尖人才； 教育部长江学者奖励计划青年学者项目；
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压电陶瓷是一类应用广泛的功能材料,然而目前铅基压电陶瓷牢牢的占据着市场,这不利于环境的可持续发展,因此研究环境友好的高性能无铅压电陶瓷成为当今的研究重点。在众多无铅体系中,Bi0.5Na0.5TiO3（BNT）基无铅压电材料,因良好的综合压电性,在大功率超声换能器及高精度致动器等领域具有诱人的应用前景。本论文以无铅BNT基压电陶瓷为研究对象,对其压电性能如压电响应、温度稳定性和电致应变进行提升。同时,利用原位同步辐射衍射技术和全散射技术分析了相结构、电畴翻转、晶格应变以及局域结构等,阐明了高压电性能的结构机理。通过原位同步辐射技术、透射电镜和热力学计算对具有代表性的（1-x）（Bi0.5Na0.5）TiO3-xBaTiO3（BNT-BT,x=0.06,0.07）准同型相界（MPB）组分的动态和静态结构进行了充分的对比研究。发现两个组分都具有P4bm和R3c相共存的特征,不同的是,x=0.07的结构畸变和氧八面体扭转明显较小,表现出电场诱导相变的明显提升和结构灵活性的显著增强,进而引起宏观压电性的提升。通过热力学计算表明,x=0.07具有更为平坦的朗道自由能,这导致外部电场对结构的影响更加明显,有利于压电性的增强。根据原型BNT-BT的研究结果,通过化学修饰的方法选择性引入了容差因子较大的BiAlO3形成BNT-BT-BiAlO3固溶体,降低了结构畸变和氧八面体的扭转角,激活了电场诱导的可逆相变,提升了压电响应（d33）和电致应变。通过量化晶格应变和畴翻转,发现计算的总晶格应变和实际测得的电致应变基本一致,而计算的总晶格应变包含了畴翻转和晶格应变贡献,表明了宏观的应变来自于晶格应变和畴翻转的协同作用。提升BNT-BT的压电响应通常是通过化学替代或掺杂,而提升退极化温度（Td）则是通过引入点缺陷（阳离子缺陷和氧缺位）。对于BNT体系的研究,关键在于同时提升Td和d33,结合两方面因素提出了引入氧空位钙钛矿（ABO2.5）的新方法,构建了 BNT-BT-BaAlO2.5三元体系,实现了综合性能的提升。同时,结合原位同步辐射技术,电子衍射,球差电镜和第一性原理计算,揭示了动态结构演变和压电性能的关系。说明了高的d33源于增强的晶格应变和畴翻转,提升的Td源于氧空位引起的四方性增强。采用引入氧空位钙钛矿的方法,巧妙的引入氧空位进而产生缺陷偶极子,为实现大的电致应变提供了可能性。通过引入BaAlO2.5形成组分简单的BNT-BaAlO2.5,获得迄今为止无铅体系中最大的电致应变（1.12%）和高的大信号d33*（1330 pm/V）。对比实验结果表明,MPB和适当的氧空位是必要的先决条件,两者协同作用促进了巨大应变的产生。通过对全散射的原子对分布函数进行反向蒙特卡洛（RMC）模拟,提取了缺陷偶极子和电偶极子极化信息,阐明了巨大电致应变的局域结构机理。基于电场作用下精细结构的深入研究,阐明了微观结构演变与宏观性能的关系,以此为基础设计了高性能的无铅BNT体系,为新型高性能材料开发和设计提供了一定的理论依据。
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