氧化物薄膜晶体管的低温液相制备及性能研究

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显示器是当今社会最有效的处理和传播信息的终端之一。薄膜晶体管(thin film transistors,TFTs),作为现代显示器中显示电路的电流驱动单元或像素的开关元件,在平板显示、柔性电子和透明电子等领域应用广泛。氧化物TFTs因其载流子迁移率较高、对可见光透明、化学稳定性好等优点,近年来受到广泛关注。采用液相法制备氧化物TFTs具有成本低、工艺简单、化学组分可控等优点,然而大多数氧化物TFTs需要较高的退火温度(≥400℃)来实现前驱体的分解以及杂质的去除,这一高温工艺与柔性衬底不兼容。因此,寻求一种简单的低温制备工艺来制备高性能的氧化物TFTs是非常有必要的。本论文围绕氧化物TFTs的低温液相制备展开了一系列研究,开发了氧化物有源层的低温光波退火技术并优化了制备工艺,深入研究了金属前驱体向金属氧化物转化过程、氧化物薄膜微观结构、介电层/有源层界面性质等,得到了高性能氧化物(IGZO、ZTO、In2O3)TFTs,为柔性电子器件的制备开辟了一条新途径。主要研究内容与成果如下:(1)针对液相法制备的IGZO TFTs退火温度过高的问题,我们提出了液相制备IGZO TFTs的新型低温退火技术,即光波退火,并系统研究了光波退火时间、Ga元素含量、HNO3稳定剂含量等因素对IGZO薄膜及TFTs性能的影响。研究表明,光波退火可以在230℃低温下完成金属前驱体向金属氧化物的转变。与传统高温退火(400℃)相比,光波退火制备的IGZO薄膜表现出更均匀的表面形貌、更低的陷阱密度以及更高的金属氧键含量。随着光波时间的增加,薄膜中的杂质逐渐被去除,引起器件载流子迁移率的增加,阈值电压出现负向偏移;Ga含量的增加能够有效降低薄膜内的氧空位浓度,降低器件的关态电流。基于以上分析结果,光波退火时间60min、In:Ga:Zn比例为3:1:2时制备的IGZO TFTs性能最优。以液相法制备的AlOx薄膜作为介电层,制备了低操作电压的IGZO TFTs。在4 V的操作电压下,器件的迁移率达到37.5 cm2V-1s-1,同时电流开关比为~106,阈值电压为0.78 V,展现出高性能的IGZO TFTs。(2)由于In资源稀缺,限制了其在低成本电子设备中的应用,开发无In的氧化物薄膜TFTs极其重要。此外,在常用的金属前驱体中,氯化物前驱体稳定性高,易制备高质量薄膜,然而金属氯化物前驱体在较低的退火温度下(≤400℃)难以转化成氧化物。针对以上问题,我们采用光波退火的方法,以乙醇为溶剂,金属氯化物为前驱体,设计了无In、低成本的ZTOTFTs环境友好型低温液相法制备方案。结果表明,光波退火技术不仅可以将氯化物前驱体转化成金属氧化物,并且能够有效去除ZTO薄膜中的氯元素杂质,ZTOTFTs电学性能优于高温400℃退火制备的器件。在此基础上,系统研究了光波退火时间和Zn:Sn比例对ZTO薄膜及TFTs性能的影响。随着Sn元素含量的增加,薄膜内自由电子的数量增加,同时氧空位浓度逐渐增加。光波退火时间为60 min,Zn:Sn比例为5:5时,器件性能最优。以AlOx作为介电层,制备了低操作电压的ZTO/AlOx TFTs,在3 V的操作电压下,其载流子迁移率达到30.4 cm2V-1s-1,电流开关比大于1 05,阈值电压为0.88 V,在时长为5400 s的1V持续偏压下,阈值电压的偏移量为+0.23 V,表现出了良好的正向偏压稳定性。(3)针对单层In2O3 TFTs不能兼顾高载流子迁移率和低关态电流的问题,通过引入IGZO有源层,设计制备了双有源层In2O3/IGZO TFTs与IGZO/In2O3 TFTs。首先,基于低温光波退火工艺得到了结构致密,杂质含量极少的In2O3薄膜,成功实现了高载流子迁移率In2O3 TFTs的制备。其次,研究了有源层厚度对In2O3薄膜及TFTs的影响。随着有源层厚度的降低,有源层内的载流子数量逐渐减少,同时器件的载流子迁移率明显降低。以SiO2为介电层,有源层厚度为7 nm的In2O3 TFTs的载流子迁移率为11.1 cm2V-1s-1,电流开关比为~105,阈值电压为-2.98 V,器件工作在耗尽模式下。IGZO薄膜的引入为In2O3薄膜提供较高的电子势垒并降低有源层内的载流子浓度,与单层In2O3 TFTs相比,双有源层TFTs实现了关态电流和阈值电压的调控,关态电流降低了一个数量级,器件工作在增强模式下,同时稳定性显著改善。IGZO/In2O3 TFTs结构中,IGZO有源层内较低的载流子浓度不仅有效调节了器件的关态电流,同时可以作为钝化层对器件起到保护作用。基于SiO2介电层的IGZO/In2O3 TFTs载流子迁移率为8.05 cm2V-1s-1,阈值电压为3.78 V,电流开关比大于106,在时长5400 s的40 V偏压下,阈值电压偏移量为+3.41 V,展现了高性能的双有源层晶体管。
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