【摘 要】
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光催化还原二氧化碳（CO2）技术不但可以缓解温室效应,而且能够解决能源危机和环境问题,从而实现保护环境和CO2资源化利用的双重目标。光催化还原CO2反应中,可以通过光催化剂将太阳能转化为化学能,将CO2还原转化为高附加值产物,如CO、CH4及HCOOH等,是实现“碳达峰”和“碳中和”的有效途径之一。但是,CO2分子结构非常稳定,需要注入大量能量才能使C=O(750 k J mol-1)断裂,因此高
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光催化还原二氧化碳（CO2）技术不但可以缓解温室效应,而且能够解决能源危机和环境问题,从而实现保护环境和CO2资源化利用的双重目标。光催化还原CO2反应中,可以通过光催化剂将太阳能转化为化学能,将CO2还原转化为高附加值产物,如CO、CH4及HCOOH等,是实现“碳达峰”和“碳中和”的有效途径之一。但是,CO2分子结构非常稳定,需要注入大量能量才能使C=O(750 k J mol-1)断裂,因此高效CO2还原反应难以实现。此外,光生电子-空穴对的复合速率远大于光生电子还原CO2的反应速率,导致光催化还原CO2效率普遍较低。针对上述问题,本论文通过向金属氧化物中引入金属助催化剂,构筑吸光性能强,光生电荷分离效率高的光催化体系,并深入探究其作用机制;从贵金属助催化剂到合金助催化剂,再到非贵金属助催化剂,逐步降低助催化剂的制备成本。本论文为太阳能的高效转化和储存、CO2的捕获与利用提供了参考,对非贵金属代替贵金属在光催化领域中的应用前景进行了探索。本论文的具体研究内容如下:1、采用简单的水热还原法,将具有表面等离子体共振效应（LSPR）的Au NPs引入Ba Ti O3中,制备得到Aux/Ba Ti O3光催化剂。与纯Ba Ti O3相比,Au助催化剂的引入有效促进了光生电荷分离,而且Au的LSPR效应产生的热电子可穿过肖特基势垒注入到Ba Ti O3中参与CO2还原反应,达到提升催化剂性能的目的。其中,最佳比例的Au5/Ba Ti O3经过5 h光照,CO的生成速率为62.3μmol g-1 h-1,CH4的生成速率为20.7μmol g-1 h-1,而单一的Ba Ti O3仅能将CO2光催化还原为CO(21.4μmol g-1 h-1)。2、针对Co3O4光生载流子复合率较高的缺点,通过一种简便的水热还原法调控Pd和Cu金属前驱体的比例,将PdxCu合金助催化剂引入到主暴露晶面为{112}面的Co3O4纳米片上。研究结果表明,PdxCu合金作为助催化剂能够快速抽取Co3O4表面生成的光生电子,抑制光生载流子的复合;同时,合金化策略可有效防止金属Cu被腐蚀,保证PdxCu/Co3O4催化剂具有良好的稳定性。在5 h光照下,最佳比例的Pd7Cu/Co3O4光催化还原CO2为CO和CH4的生成速率分别为80.9和20.2μmol g-1 h-1。3、采取一种简便的低温等离子体技术处理Bi2O3,在具有还原性的氢-氩混合气氛中,等离子体放电处理在Bi2O3表面原位构筑了金属Bi助催化剂。与未经处理的Bi2O3相比,3 min等离子体处理得到的Bi2O3-3表现出最佳的光催化还原CO2,产物CO和CH4的生成速率分别为29.9和6.3μmol g-1 h-1。光催化性能的提升归因于Bi助催化的等离子体共振效应（SPR）改善了Bi2O3的吸光性能,以及光生电子-空穴对分离效率的提升。
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