高效、稳定红色CsPbI3纳米晶的合成及LED应用

来源 :南京邮电大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sunxiaoyan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
全无机钙钛矿(CsPbX3,X=Cl、Br、I)纳米晶(NCs)具有较高的光致发光荧光量子产率(PLQY)、高的色纯度和良好的溶液加工性能,在显示与照明行业具有很大的发展潜力。目前,绿色、红色和近红外钙钛矿发光二极管(LED)的最大外量子效率(EQE)超过了20%,仅就效率而言已经满足了商业需求。但是红色CsPbI3的稳定性较差,限制了其LED的实际应用。CsPbI3材料稳定性差主要来源于晶相和环境稳定性两方面:1)容忍因子(τ)较小,在常温下容易发生相变,从光电性能优异的立方相转变为不发光的正交相;2)表面的长链配体油酸(OA)和油胺(OLA)与表面结合力较弱,容易脱落产生表面缺陷,最终导致其发光性能下降、稳定性变差。围绕上述问题,本论文主要开展了如下研究工作:(1)采用锰离子(Mn2+)掺杂策略改善CsPbI3 NCs的稳定性。将离子半径较小的Mn2+掺入α-CsPbI3引起晶格收缩,增大α-CsPbI3的τ来改善其晶相稳定性。荧光光谱蓝移、X射线衍射(XRD)峰向高角度移动和透射电子显微镜(TEM)晶格间距减小等证据都能证明Mn2+的成功掺杂。进一步,我们验证了掺杂后的NCs在紫外、极性溶剂和加热等极端条件下的稳定性:1)掺杂样在紫外光下持续照射22 min能维持初始强度的70%(对照样35%);2)掺杂样在加入极性溶剂乙醇后仍能维持初始强度的58%(对照样10%);3)掺杂样的固体薄膜在120℃下加热7 h仍能够维持立方相(对照样1 h即相变)。最后,我们基于Mn2+掺杂的CsPbI3 NCs制备了LED,实现了470 cd/m~2的亮度和5.8%的EQE。(2)采用碱土金属钙离子(Ca2+)掺杂策略改善α-CsPbI3的稳定性和LED性能。碱土金属离子掺杂(如Sr2+)能有效的提升α-CsPbI3的稳定性和光电性能,我们选用了尺寸更小的Ca2+掺杂α-CsPbI3,能收缩其晶格从而有效地增大α-CsPbI3的τ来改善其晶体稳定性。荧光光谱蓝移、XRD峰向高角度移动和TEM晶格间距减小等证据都能证明Ca2+的成功掺杂,且其PLQY均保持在90%以上。稳定性测试结果表明,Ca2+掺杂的α-CsPbI3 NCs溶液和薄膜的稳定性均有显著增强:1)掺杂样的溶液在大气中存储147天后其荧光强度仍能维持初始荧光强度的83%(对照样36%);2)掺杂样的薄膜在58天仍能维持立方相(对照样14天即相变)。此外,单载流子器件表明Ca2+掺杂显著降低了薄膜的缺陷态密度和增加载流子迁移率;UPS表明Ca2+掺杂能调控其费米能级,使CsPbI3 NCs薄膜从n型半导体转变为双极型半导体从而提升了空穴注入效率。最终,我们使用Ca2+掺杂的α-CsPbI3制备LED实现了790 cd/m~2的最大亮度和7.8%的EQE(相比对照样提升了3倍)。该器件在5 m A/cm~2的条件下,LED的寿命为85 min(相比对照样提升了2.2倍)。(3)利用多齿配体二硫化四甲基秋兰姆(TMTD)配体来提高CsPbI3 NCs的稳定性和LED性能,并研究了其钝化机理。将短链多齿配体在配体清洗过程中引入来实现配体交换,提升了CsPbI3 NCs光学性能、稳定性和LED性能。通过优化TMTD的浓度,清洗两次配体之后,其PLQY从42%提高到70%左右,CsPbI3 NCs溶液在存储26天仍能维持初始荧光强度的70-90%(对照样42%)。此外,傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表明了TMTD的基团可以与NCs表面的Pb2+结合来钝化表面缺陷,最终制备的其LED实现954 cd/m~2的最大亮度和16.6%的最大EQE。
其他文献
目前,传统材料因其自身的局限,难以满足高集成度器件的需求。幸运的是,纳米技术已经有了很大的发展,尤其是实验中制备纳米材料技术的发展。随着各种特性优异的纳米材料被制备出来,比如石墨烯和过渡金属化合物等多元环硫、碳基纳米材料,使得器件进一步提高集成度有了更好的选择。基于此,本文主要利用结合非平衡格林函数的密度泛函理论来研究多元环硫、碳基纳米材料的电子输运性质,并且构建出了实用的新型纳米材料。本文从整体
学位
报纸
光催化分解水制氢是近年来的研究热点。二维材料因具有较大的比表面积、丰富的活性位点和带隙可调节等独特性质广泛应用于光催化领域,但是单一的二维材料往往表现出带隙过宽和载流子复合率过高的问题,限制了光催化效率的提高。针对这些问题,研究者们提出构建“范德华异质结”这一策略来进一步改善二维材料的光催化性能。范德华异质结具有许多优异的特性,如高载流子迁移率、带隙可调节、宽吸收光谱。这些特性使得异质结在光催化分
学位
随着智能电网的快速发展,在带给人类社会巨大便利的同时,其潜在危险也在不断增加。近年来,大停电事故的发生给人类社会带来了比较严重的损害,这就使得越来越多的学者开始重视电力系统中的级联故障问题。关注电力系统的级联故障问题,抑制级联故障的传播,找到电网系统中脆弱的部位,提出针对性的防控策略,这对建设鲁棒的智能电网具有重大意义。本文以复杂网络理论体系为研究基础,对电网级联故障进行实验建模分析。分析遭受攻击
学位
螺环化合物因具有较高的热稳定性、空间位阻效应、空穴传输能力和高双极性载流子传输性等优点在有机电子领域被广泛应用。其中以螺二芴和螺芴氧杂蒽(SFX)代表,螺二芴因其合成成本高,合成方法繁琐,逐渐被合成成本低,合成方法简单高效的SFX取代。目前实验室及工业生产SFX主要是通过间歇式反应合成,且反应时间较长,在一定程度上提高了经济成本与时间成本。与传统反应瓶和反应釜相比,微流反应器表现出更明显的优势:(
学位
随着自由空间光(Free Space Optical,FSO)通信和无人机(Unmanned Aerial Vehicle,UAV)技术的蓬勃发展,基于UAV的FSO通信受到人们的广泛关注。将UAV技术应用在FSO通信领域,不仅可以弥补现有移动通信网络中偏远地区网络覆盖率不足的问题,更可以在需要紧急通信或临时需要大容量的区域实现网络的快速部署,减轻地面通信设施的压力,增强现有移动通信网络的鲁棒性。
学位
自主创新的重要性和紧迫性不言而喻,这对医药产业来说显得尤为突出。目前我国医药产业实现了高速增长,各地“药谷”大量涌现,但是在新药研发上与发达国家相比仍然存在明显的差距。政府主导的医药产业集聚是否有助于提升药品研发水平?企业能否通过集聚形成合作研发网络机制并最终实现自主创新?这些问题有待于进一步的深入研究。国内外学者围绕集聚效应已经做了大量而富有成效的研究,但其中的焦点是集聚与经济增长的关系,对于集
学位
铯铅卤钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米晶(NCs)具有高的色纯度、荧光量子产率(PLQY)、缺陷容忍度以及波长可调的发射光谱等优点,在显示与照明领域具有很好的应用前景。随着钙钛矿合成与应用研究不断深入,红光、近红外光以及绿光钙钛矿发光二极管(LED)的最大外量子效率(EQE)已经超过了20%,可以和商用OLED相媲美。但是钙钛矿稳定性较差,限制了其LED的实际应用。CsPbBr3是绿
学位
最近几十年以来,随着人们对于有机半导体研究的不断深入,具有制造成本低、可实现柔性功能、可大面积制备等优势的有机场效应晶体管(Organic Field-effect Transistor,OFET)应运而生。现如今,OFET凭借其可媲美无机场效应晶体管的性能在有机电子学领域占有一席之地,以至于在集成电路、生物学、传感等多个应用领域都可以看见OFET的身影,对人们的日常生活以及科学研究都具有重要的价
学位
喷墨打印被认为是用于高分辨率、大规模和低成本电致发光二极管的最有前途的技术,其具有材料利用率高、无需掩模的可图案化和较低的制造成本等优点。因此,喷墨打印技术拥有广阔的研究前景和产业化价值。但是,在喷墨打印技术被应用于电致发光二极管时,有机层在非极性溶剂中溶解度相似,因此多层印刷的过程中会出现有机层相互溶解的现象,使得多层打印的有机功能层薄膜的均匀性降低从而影响器件的性能。此外,“咖啡环”现象的出现
学位