【摘 要】
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电化学水分解是一种利用电力生产高纯度氢气（H2）的有效方法。然而发生在阳极的氧析出反应（OER）涉及复杂的四电子转移过程,是电催化水分解的决速步。在电催化OER中,催化剂起着至关重要的作用,可以有效降低过电位,提高催化性能。基于过渡金属钴（CO）的氧化物、氢氧化物以及多种复合材料等都可以作为良好的OER催化剂。此外,通过将催化剂与导电基底耦合可以降低电阻,增加暴露的活性位点,进一步提高电催化性能。
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电化学水分解是一种利用电力生产高纯度氢气（H2）的有效方法。然而发生在阳极的氧析出反应（OER）涉及复杂的四电子转移过程,是电催化水分解的决速步。在电催化OER中,催化剂起着至关重要的作用,可以有效降低过电位,提高催化性能。基于过渡金属钴（CO）的氧化物、氢氧化物以及多种复合材料等都可以作为良好的OER催化剂。此外,通过将催化剂与导电基底耦合可以降低电阻,增加暴露的活性位点,进一步提高电催化性能。基于此,本论文设计了碳布（CARBON CLOTH,CC）上原位生长的铝改性COXAL3-X LDH/CC纳米片和泡沫镍（NICKEL FOAM,NF）上的CONIALXO/NF纳米丝电催化剂,主要研究内容如下:（1）通过一步水热法,以CC为基底,经过调整CO和AL加入的原料比,得到一系列AL3+掺杂的COXAL3-XLDH/CC。与CO LDH相比,最优条件下的CO2AL1LDH/CC在碱性和中性电解质中均表现出优异的电催化OER性能以及良好的稳定性,其在10 MA CM-2电流密度下的过电位分别为171和200 MV。实验结果以及理论计算表明,CO2AL1 LDH/CC优异的OER活性可归因于以下三个方面:（ⅰ）使用高导电性的基底,提高了整体催化剂的导电性,加速了电子转移和物质传输过程;（ⅱ）催化剂的自支撑结构以及CO和AL在CC上的选择性生长得到的超薄纳米片具有更大的比表面积,使更多的活性位点暴露在溶液中;（ⅲ）低含量的AL3+的引入可有效调控CO LDH/CC的D带中心,降低催化剂表面OER中间体的GIBBS自由能。本研究为通过调控形貌和电子结构来提升关于LDH的电催化剂性能提供了思路。（2）将NF作为导电基底并同时提供NI源,通过原位水热和高温煅烧两步反应,合成了具有优异OER性能的CONIAL0.5O-300/NF电催化剂。在1 M KOH溶液中,当电流密度达到100 MA CM-2时,显示出较低的过电位（230 MV）、较小的TAFEL斜率（26 MV DEC-1）以及优越的稳定性,在电流密度为10MACM-2的条件下,能够持续反应180 H。基底NF良好的导电性及多孔结构,不仅增加了材料整体的导电性能,同时也促进了电解液的渗透和扩散,有利于电荷转移和物质传输。原位生长在NF三维骨架上的CONIAL0.5O-300/NF纳米丝为催化反应提供了丰富的活性位点。此外,引入的AL3+不仅有助于NF中的NI源发生反应转化为NIO,并且能够促进催化剂表面的电子从NI向CO转移;另外催化剂表面产生的亲电O-/O22-具有较高的吸附活性,有助于碱性溶液中水的氧化。该研究为设计低成本、高催化活性的电催化剂提供了一种新的方案。
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