【摘 要】
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超级电容器具有充放电速率快、使用寿命长、工作温度范围宽、绿色环保等特点,被广泛用于便携式电子设备等能量存储领域。研究表明,电极材料是决定超级电容器性能的关键因素之一。生物质碳来源丰富、价廉、可再生、孔结构易控且有望实现杂原子自掺杂,被认为是一类极具发展前景的超级电容器电极材料。本论文以生物质废弃物杨絮为碳源,通过调变活化剂种类（H3PO4、KOH及K2CO3）与用量及焙烧温度等实验条件,制备出一系
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超级电容器具有充放电速率快、使用寿命长、工作温度范围宽、绿色环保等特点,被广泛用于便携式电子设备等能量存储领域。研究表明,电极材料是决定超级电容器性能的关键因素之一。生物质碳来源丰富、价廉、可再生、孔结构易控且有望实现杂原子自掺杂,被认为是一类极具发展前景的超级电容器电极材料。本论文以生物质废弃物杨絮为碳源,通过调变活化剂种类（H3PO4、KOH及K2CO3）与用量及焙烧温度等实验条件,制备出一系列具有不同孔结构特征、不同杂原子掺杂量的多孔碳材料,结合SEM、TEM、XRD、Raman、N2 adsorption-desorption、XPS 等表征分析及在三电极和两电极体系中的超级电容性能,探究了其构效关系,具体工作如下:（1）以相对于传统强酸活化剂（如浓硫酸）更为温和的H3PO4为活化剂,采取等体积浸渍结合氮气氛围中直接焙烧工艺,制备出一系列以介孔为主的多级孔碳材料（标识为PCC-X-Y）,其中H3PO4溶液（15.0wt.%）用量为3.0mL、焙烧温度为600℃条件下所制PCC-3-600的比表面积和总孔容分别高达2011m2 g-1和1.215 cm3 g-1。三电极体系中,电流密度为1.0Ag-1时,PCC-3-600的比容量为251.8 F g-1。两电极体系中,功率密度为240Wkg-1时,基于PCC-3-600的对称型器件的能量密度达到25.9 Wh kg-1。电流密度为1.0 Ag-1、经过30000次充放电循环实验后,该器件的初始比容量保留率达到103.7%。（2）氮气氛围中,将杨絮生物质于600℃下焙烧2h,制得相应预碳化材料（标识为AC）,继而以KOH为活化剂,制备出一系列以微孔为主的多级孔碳材料（标识为HAPC-X-Y）,其中KOH与AC的投料比为3:1、焙烧温度为700℃条件下所制HAPC-700-3的比表面积和总孔容分别为1693 m2 g-1和0.866 cm3 g-1。三电极体系中,电流密度为1.0A g-1时,HAPC-700-3的比容量为248.0F g-1。两电极体系中,在功率密度为240Wkg-1时,基于HAPC-700-3的对称型器件能量密度达到35.8 Wh kg-1。电流密度为1.0 Ag-1、经过30000次充放电循环实验后,该器件的初始比容量保留率为94.0%。（3）以温和、对环境友好的K2CO3为活化剂,采用与上述KOH活化体系相同工艺,制备出一系列仍以微孔为主的多级孔碳材料（标识为KAPC-X-Y）,其中K2CO3与AC的投料比为2:1、焙烧温度为700℃条件下所制KAPC-700-2的比表面积和总孔容分别为1410 m2 g-1和0.602 cm3 g-1。三电极体系中,在电流密度为1.0Ag-1时,KAPC-700-2呈现出278.0F g-1的比容量。两电极体系中,在功率密度为270 W kg-1时,基于KAPC-700-2的对称型器件能量密度达到40.5 Wh kg-1。电流密度为1.0A g-1、经过30000次充放电循环实验后,该器件的初始比容量保留率达到105.8%。（4）采取H3PO4、K2CO3分步活化策略,制备出一系列以较大微孔和介孔为主的多级孔碳材料（标识为HKPC-X-Y）。其中H3PO4溶液用量为1.0 mL、K2CO3与H3PO4预活化碳材料PCC-1-600的投料比为2:1、焙烧温度为700℃条件下所制HKPC-1-2.0的比表面积和总孔容分别高达2133 m2 g-1和1.004 cm3 g-1。三电极体系中,电流密度为1.0Ag-1时,HKPC-1-2.0比容量达到296.2 F g-1。两电极体系中,功率密度为270 W kg-1时,基于HKPC-1-2.0的器件呈现出53.7 Wh kg-1的能量密度。电流密度为1.0 Ag-1、经过40000次充放电循环实验后,该器件的初始比容量保留率达到100.1%。基于降低实验成本、提升电化学性能及“绿色化学”理念,本论文最终筛选出以H3PO4、K2CO3分步活化工艺所制HKPC-1-2.0为最佳超级电容器电极材料。得益于其适宜的多级孔结构、较大的比表面积和较高的杂原子含量（N 1.64 at.%,O 10.93at.%,P0.19at.%）,HKPC-1-2.0呈现出优于诸多文献报道结果的超级电容性能（如超高的能量密度和突出的充放电循环稳定性等）。本论文工作为生物质废弃物的有效利用和电能存储设备的研发奠定了一定的理论基础、提供了可供参考的制备工艺及适用的电极材料。
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