中温氧化镁基二氧化碳吸附材料在吸附增强型产氢反应过程中具有重要应用,不但能提高燃料的转化率、降低整个工艺的能耗,还能捕集CO2,避免其排放到大气中且为后续CO2存储和转化提供保障。本文选用不同种类及配比的熔融盐对具有特殊形貌的氧化镁基中温二氧化碳吸附材料进行改性,系统研究熔融盐改性对氧化镁CO2吸附容量及吸-脱附循环稳定性的影响规律;构建出吸附性能更高、热稳定性和循环再生性更强的熔融盐改性氧化镁基中温CO2吸附材料;优化开发的CO2吸附材料在吸附增强型产氢反应工况下的运行参数;探究熔融盐促进氧化镁CO2吸附性能的本质机理。首先,采用水热-热解法,通过调控表面活性剂种类、添加量、醇水比、水热反应条件及煅烧温度,成功合成具有介孔孔道的片状MgO吸附材料。水热合成MgO吸附材料具有较高的比表面积(>372.0 m~2g-1),且CO2吸附性能可达2.0 mmol g-1。随着水热反应温度的变化,材料的形态转变与水解反应产物物相变化密切相关。水热合成MgO材料具有三种不同强度碱性位:弱碱性位、中碱性位及强碱性位,与CO2反应后主要在MgO表面生成重碳酸盐、单齿及双齿碳酸盐三种表面吸附态。水热合成MgO材料在较低脱附温度（450 oC）仍能表现出良好的循环再生性能,具有很好的应用前景。采用等体积浸渍法合成熔融盐改性MgO中温CO2吸附材料,通过引入碱金属硝酸盐（Na NO3）,在350 oC时吸附量最高,可达17.0 mmol g-1,且在吸-脱附循环测试中可保持较为优良的再生性能。选取具备优异热稳定性和适宜熔融温度的熔融盐以及氧化镁基本骨架的设计对构建具有更高CO2吸附性能和良好循环性的中温氧化镁吸附材料至关重要。采用原位表征技术,结合同位素标记CO2-TPD测试及密度泛函理论研究并阐明了熔融盐促进CO2与MgO之间相互反应的作用机制。MgO表面形成的致密壳层阻碍了CO2的吸附过程。熔融盐的引入避免了致密碳酸镁壳层的形成,改变了MgO与CO2的反应路径,通过攫取MgO表面的晶格氧,促进了[Mg2+···O2-]离子对的快速形成,将反应决速步骤需要克服的能垒由ΔE=7.15 e V降至ΔE=6.20 e V,从而极大地提高了MgO中温吸附CO2的效率,形成体相Mg CO3。本课题对开发高效稳定的中温CO2吸附材料,推动CO2减排具有重要意义,为实现我国“碳达峰”及“碳中和”双碳目标提供技术支撑。