基于叶绿素空穴传输层的钙钛矿太阳能电池的研究

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自2009年以来,钙钛矿太阳能电池的能量转换效率已经从最初的3.8%增加到了目前的22.1%,成为太阳能电池领域的研究热点。钙钛矿太阳能电池中的空穴传输层通过有效的抽取和传递钙钛矿中产生的空穴到达对电极,减少自由载流子在’钙钛矿/空穴传输层’界面处的复合,是实现高效率钙钛矿太阳能电池必不可少的成份;同时空穴传输层的界面性质可有效的抑制钙钛矿材料的湿度降解,从而改善电池的寿命和稳定性。尽管近年来应用在钙钛矿太阳能电池中的空穴传输材料得到了极大的发展,但是开发高效、环保、资源丰富的有机空穴传输材料依然是非常必要的。叶绿素是自然光合成系统叶绿体中的重要染料,广泛分布在自然界,具有资源丰富、合成简单以及很好的传递电荷、能量等优点。本文对’基于叶绿素空穴传输层的钙钛矿太阳能电池’进行了探究,研究了叶绿素超分子聚集体和分子化学结构对钙钛矿电池能量转换效率的影响。具体研究内容如下:1、首先我们合成了三种细菌叶绿素(Bacteriochlorins,BChls),分别为BChl-1、BChl-2和BChl-3,用在器件结构为“FTO/致密层+介孔层TiO2/CH3NH3PbI3/BChls/Ag”的钙钛矿太阳能电池中作为空穴传输层。这三种BChls四吡咯环中心不含金属Zn,吡咯环外围具有不同的取代基。紫外/可见/近红外(UV/Vis/NIR)吸收光谱证明三种BChls旋涂成膜后形成了不同聚集程度的聚集体;扫描电镜(SEM)探究了三种材料旋涂成膜后的表面形貌,循环伏安曲线计算了各材料的能级分布。其中基于BChl-2空穴传输层的钙钛矿太阳能电池实现了最高10.95%的能量转换效率。综合以上实验结果,我们认为BChl-2旋涂后形成的聚集体和薄膜表面形貌对实现高效的钙钛矿太阳能电池有重要的影响。2、在上述工作的基础上,我们合成了两种四吡咯环中心含金属Zn的叶绿素(Zinc chlorophylls,ZnChls),分别为 ZnChl-1 和 ZnChl-2,用在钙钛矿太阳能电池中作为空穴传输材料。这两种ZnChls在简单的旋涂过程中易通过分子间的配位作用和氢键形成分子间有序堆叠的聚集体。我们通过UV/Vis/NIR、X射线衍射(XRD)、原子力显微镜(AFM)、SEM等手段分析了两种材料形成聚集体薄膜的结晶性和表面形貌;另外通过材料的能级分布和载流子迁移率分析了 ’CH3NH3PbI3-xClx/ZnChls’界面间自由载流子的分离与复合问题。其中基于ZnChl-1空穴传输层的钙钛矿太阳能电池的能量转换效率为11.44%。以上研究为钙钛矿太阳能电池中有机空穴传输材料的发展提供了新的合成途径。3、采用BChls、ZnChls为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池报道以后,具有相似分子结构的卟啉(Porphyrins,Pors)也被广泛的应用在钙钛矿太阳能电池中作为空穴传输材料,并且取得了较好的光伏性能。BChls、Chls和Pors是叶绿体中色素重要的组成成份,不同点在于分子四吡咯环结构的饱和度。因此,我们基于BChls、Chls和Pors合成了三种具有相同外围取代基且含Zn的叶绿素衍生物,即ZnBChl、ZnChl和ZnPor,应用在钙钛矿太阳能电池中作为空穴传输层。三种叶绿素衍生物大环结构的不同极大的影响了材料的光谱吸收和能级分布。采用ZnBCh、ZnChl和ZnPor作为空穴传输层的钙钛矿电池分别实现了 8.26%、11.88%和0.68%的能量转换效率。同时,基于ZnChl空穴传输层的钙钛矿太阳能电池具有较好的重复性和稳定性。综合以上实验结果,通过调节钙钛矿材料的能级和AFM、电化学阻抗谱测试等手段分析了 ZnBCh、ZnChl和ZnPor作为空穴传输层对电池光伏性能影响的因素。最终,通过向ZnChl中掺入5%的ZnPor将基于ZnChl空穴传输层钙钛矿太阳能电池的能量转换效率改善到了 15.12%。基于上述三部分的研究,分析叶绿素衍生物分子化学式与材料光物理性质和相应器件光伏性能之间的关系。期待制备出高效、环保基于叶绿素空穴传输层的钙钛矿太阳能电池。
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