近年来,纳米碳材料的广泛应用极大地促进了材料科学的发展。刚性碳骨架和高强度共价键赋予了纳米碳材料优异的理化性能(导电、导热和耐腐蚀性),良好的热稳定性及生物兼容性。这些独特的性能使得纳米碳材料在能源存储转化、生物医学、化学传感、气体吸附/分离、催化及药物控释等领域展现出巨大的应用前景。为了进一步发掘碳材料的优势,对其进行功能化则是简单有效的方法。杂原子掺杂、异质结构和复合结构给予了碳基纳米材料的各向异性和协同效应,尤其是在电化学储能转化(超级电容器、氧气还原催化和锂硫电池)中具有超高的应用价值。本文设计并制备了多种功能化的多孔纳米碳材料,包括氮原子掺杂的微孔碳纳米片、缺陷位点工程化的碳纳米纤维及复合结构的金属内嵌碳纳米纤维,研究了这些功能碳材料的电化学性能。具体研究内容有:(1)采用一步法通过不同的控温程序碳化葡萄糖和双氰胺的混合物制备了含氧多孔氮掺杂碳纳米片(ONC)。双氰胺在高温下聚合原位生成石墨相氮化碳,并提供富氮模板和制孔剂。所制备的ONC材料具有高氮含量、高比表面积和高介孔体积。相比于商用Pt/C催化剂,ONC材料在氧气还原反应(ORR)中显示出优异的电化学性能包括相似的起始电位、半波电位、更高的极限电流密度和优异的抗甲醇中毒性能。(2)合成了核壳结构的聚吡咯(PPy)包覆质子化氮化碳(P-g-C3N4@PPy)复合物。进一步通过高温碳化制备富有缺陷的氮掺杂多孔碳材料(PCN@PPy-C)并应用于ORR催化和超级电容器电极。P-g-C3N4纳米片在核壳结构中不仅提供了富氮二维模板并用作造孔剂。该方法所制备的PCN@PPy-C表现出优异的电化学超电容性能和ORR性能。在5 A 的电流密度下,可以释放出350 F gM的比电容和高倍率性能以及优良的循环性能。在碱性电解质中比较了 PCN@PPy-C和商用Pt/C的ORR性能。(3)以聚丙烯腈、双氰胺和乙酰丙酮镍作为碳纤维和Ni的前驱体,通过静电纺丝/碳化法制备了 NiO纳米粒子及氮元素掺杂的多孔碳纳米纤维膜(NiO/PCNF)。电化学测试表明,NiO/PCNF膜材料表现出优异的电化学赝电容性能。改变双氰胺的含量研究了不同氮含量对纤维膜电极的影响。在NiO纳米粒子和PCNF的协同作用下,NiO/PCNF电极材料在1 A g-1的电流密度下释放了 850 F g-1的比电容,高倍率性能以及良好的循环性能。另外,通过改变双氰胺的添加量研究了不同氮掺杂以及孔隙率的NiO/PCNF电极材料对电化学超电容性能的影响,初步探讨了NiO/PCNF膜用作电容器电极的可行性及不足。(4)以聚丙烯腈作为碳纤维前驱体,采用静电纺丝制备了 Ni纳米晶均匀掺杂的羰基官能团修饰的多孔碳纳米纤维(Ni/PCNFO),并作为活性硫载体材料用于锂硫电池正极(Ni/PCNFO-S)。该材料具备如下优点:1)Ni/PCNFO巨大的内部空隙提高了硫的负载量并兼容充放电过程中发生的体积膨胀;2)碳纤维骨架提供了较高的电子导电性以及内嵌的Ni纳米晶加速了硫物种的氧化还原动力学速率;3)Ni/PCNFO表面修饰的羰基官能团通过与多硫化物之间强的化学吸附作用有效地抑制了多硫化物的穿梭。在这些因素的协同作用下,Ni/PCNFO-S正极材料释放出1320 mAh 的放电比容量且100次循环后保持在1070 mAh g-1。