白光LED用镧系硅氧氮化物荧光材料的制备与性能

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白光LED用紫外/近紫外LED芯片激发的三基色荧光粉,越来越得到广泛的研究关注。本论文以镧系硅氧氮化物荧光粉为研究对象,以氧化镧、氧化铈、氧化硅和氮化硅等为原料,采用高温固相反应法制备La5Si3O12N:Ce3+荧光粉和LaSiO2N:Ce3+荧光粉,在此基础上,提出添加助熔剂,采用退火、清洗、包覆等后处理工艺以进一步改善其表面形貌,提高荧光粉的发光效率。La5Si3O12N:Ce3+荧光粉和LaSiO2N:Ce3+荧光粉的高温合成试验表明,温度过低,保温时间短,反应进行不充分;温度过高,保温时间长,荧光粉发生部分分解,对于La5Si3O12N:Ce3+荧光粉和LaSiO2N:Ce3+荧光粉,其最优烧结温度和保温时间分别为1600℃、5h和1500℃、4h。调整Ce3+离子的掺杂含量,研究其对荧光粉晶体结构、漫反射光谱、激发和发射光谱以及色坐标等的影响。掺杂试验表明,Ce3+离子未对两种荧光粉结构造成显著的影响,但随着Ce3+的掺杂浓度增加,荧光粉发光强度先增大后减小,两种荧光粉的Ce3+最佳掺杂浓度分别为5mol%和4mol%。添加NH4Cl助熔剂的试验表明,NH4Cl助熔剂可改善荧光粉的结晶性能,提高发光强度,但过量助熔剂导致团聚情况严重,发光强度降低,得出两种荧光粉的助熔剂最佳添加量都为3wt%。对La5Si3O12N:Ce3+和LaSiO2N:Ce3+荧光粉进行一定的后处理:退火、洗涤和包覆,研究不同的后处理工艺对荧光粉的影响。试验表明,适当的退火可以减少荧光粉的表面缺陷,提高荧光粉的发光性能;洗涤可以除去荧光粉中残留的杂质离子,进而改善其发光性能;包覆可以提高荧光粉的分散性,改善荧光粉的表面形貌,其中有机包覆还可以改善荧光粉与有机溶剂的相容性。La5Si3O12N:Ce3+和LaSiO2N:Ce3+两种荧光粉的发光强度及其热稳定性试验表明,相比于La5Si3O12N:Ce3+荧光粉,LaSiO2N:Ce3+荧光粉具有更高的发光强度,和更小的温度淬灭效应;这与其具有高的N/O比例,稳定的基质结构相关,有望应用于LED蓝光荧光粉领域。
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