【摘 要】
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不锈钢作为结构和功能性材料被广泛应用于各个领域。然而,无法规避的腐蚀问题给人类社会的经济发展带来了巨大的损失,因此研究人员在不断地努力寻找有效的金属腐蚀防护技术。光生阴极保护技术（Photocathodic protection,PCP）是一种新兴的绿色、环保、节能的阴极保护技术,其原理是利用半导体能在光激发下产生电子空穴对的效应,将产生的光生电子转移到被保护金属表面并富集,使得金属的表面电位被阴
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.22174110、22127803）； 甘肃省教育厅产业扶持计划（2021cyzc-01）； 2019年甘肃省产业绿色低碳转型升级重点项目（GGLD-2019-037）； 甘肃省重点研发项目（21YF5GA067）；
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不锈钢作为结构和功能性材料被广泛应用于各个领域。然而,无法规避的腐蚀问题给人类社会的经济发展带来了巨大的损失,因此研究人员在不断地努力寻找有效的金属腐蚀防护技术。光生阴极保护技术（Photocathodic protection,PCP）是一种新兴的绿色、环保、节能的阴极保护技术,其原理是利用半导体能在光激发下产生电子空穴对的效应,将产生的光生电子转移到被保护金属表面并富集,使得金属的表面电位被阴极极化至更负的电位值,从而实现对金属的腐蚀防护。三氧化钨（WO3）是一种极具发展前景的窄带隙半导体材料,对可见光有较强的吸收能力,特别是其良好的电子储存能力,使得WO3成为光生阴极保护领域的最佳候选半导体之一。然而,光生载流子复合率高等问题限制了WO3的实际应用。目前对于WO3性能的改进方法有结构与形貌控制、元素掺杂、表面工程和异质结构建等。本论文以提高WO3基半导体的光电化学（Photoelectrochemistry,PEC）性能为出发点,以为304不锈钢（304SS）提供优异的光生阴极保护效果为最终目标进行探讨。具体工作如下:第一部分:利用水热法制备四种具有不同形貌的WO3薄膜,其中变量为结构导向剂和钨源。通过测试线性扫描伏安特性曲线（Linear sweep voltammetric,LSV）、间歇光照下的瞬态光电流密度（Transient photocurrent density,I-t）、开路电位（Open circuit potential,OCP）、光照条件下的极化曲线（Tafel polarization curve,Tafel）以及电化学阻抗谱（Electrochemical impedance spectroscopy,EIS）等研究各个光阳极的PEC性能及其对304SS的光生阴极保护性能。实验结果表明,四种形貌的WO3薄膜都能够吸收太阳光的可见光部分,而WO3纳米板（WO3 NP）的光吸收边最大、带隙最小,能够更加高效地利用太阳光。在间歇光照下WO3 NP光阳极薄膜在0.6 V vs.Ag/Ag Cl时可产生0.36 m A·cm-2的瞬态光电流密度;OCP和Tafel曲线结果表明,与WO3 NP耦合后,模拟光照下304SS的腐蚀电位显著下降至-365 m V以下,证明WO3 NP薄膜产生的光电子可以更多、更有效地转移并富集在被保护的304SS表面,从而实现为不锈钢提供更加优异的腐蚀防护效果的目标。第二部分:利用水浴法对水热制备的WO3纳米板进行了还原刻蚀处理,并通过浸渍退火的方法成功沉积了碳量子点（CQDs）,得到了还原/刻蚀WO3/CQDs（REWC）复合光阳极。通过改变CQDs的浸渍时间,制备了WO3/CQDs（n）光阳极,其中n=4、6、8、10、12和14 h,结果表明,当CQDs的浸渍时间为8 h时,瞬态光电流密度最高可达0.65 m A·cm-2。另外,氧空位和CQDs可以协同提高WO3的PEC性能,0.6 V vs.Ag/Ag Cl时REWC复合薄膜的光电流密度为1.1 m A·cm-2,是纯WO3的3倍左右;与该复合光阳极耦合之后,304SS的OCP值可达-520 m V,较单纯的WO3有很显著的负移,表明氧空位与CQDs对于增强WO3对304SS的光生阴极保护效果具有很好的促进作用。第三部分:通过自旋涂覆结合水热法制备了具有电子存储能力的WO3/Bi VO4复合光电极。研究结果表明,在间歇光照条件下,0.6 V vs.Ag/Ag Cl时WO3/Bi VO4（0.2）在0.5 M Na2SO4+0.5 M Na2SO3混合溶液中的光电流密度最大可达1.37 m A·cm-2。同时,在光生阴极保护的测试过程中,WO3/Bi VO4复合膜上的Bi VO4与电解液中Na2S反应原位生成Bi2S3,构建新的三元异质结WO3/Bi VO4/Bi2S3。在3.5 wt%Na Cl溶液中,相较于单一的WO3,三元异质结WO3/Bi VO4/Bi2S3在光照条件下可对304SS提供更有效的保护。除此之外,由于WO3具有储存电子的能力,黑暗条件下复合光电极仍能为304SS提供长达10 h的保护。
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