【摘 要】
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Cu2Se材料因“声子液体-电子晶体”（PLEC）的特殊结构,具有优异的热电性能。本课题利用粉末烧结的Cu-Se化合物靶材,通过磁控溅射技术沉积Cu2Se热电薄膜。重点讨论了Cu含量、掺杂Ag、薄膜厚度以及纳米多层膜调制周期对Cu2Se薄膜的热电性能及载流子传输过程的影响。主要取得以下结果:（1）使用不同[Cu]/[Se]原子比的Cu-Se化合物靶材可以制备具有不同Cu含量的p型Cu-Se薄膜。随
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Cu2Se材料因“声子液体-电子晶体”（PLEC）的特殊结构,具有优异的热电性能。本课题利用粉末烧结的Cu-Se化合物靶材,通过磁控溅射技术沉积Cu2Se热电薄膜。重点讨论了Cu含量、掺杂Ag、薄膜厚度以及纳米多层膜调制周期对Cu2Se薄膜的热电性能及载流子传输过程的影响。主要取得以下结果:（1）使用不同[Cu]/[Se]原子比的Cu-Se化合物靶材可以制备具有不同Cu含量的p型Cu-Se薄膜。随靶材中[Cu]/[Se]原子比的增加（1.5→5.0）,沉积膜中的[Cu]/[Se]从0.49增加到5.74,相组成从p-Cu Se2相转变为p-Cu Se2+γ-Cu Se相→γ-Cu Se相→γ-Cu Se+β-Cu2-xSe相→β-Cu2-xSe相→α-Cu2Se+未知相→α-Cu2Se+未知相+Cu相。当薄膜中[Cu]/[Se]原子比在2.65-2.91范围内,薄膜都由单一β-Cu2-xSe相组成,形成了富Cu的β-Cu2Se相薄膜。室温下,载流子浓度由高到低依次为Cu Se2、Cu Se、β-Cu2-xSe相;但迁移率的变化相反。在研究的温度范围内,Seebeck系数和功率因子按β-Cu2-xSe、Cu Se2和Cu Se相的顺序从高到低变化。[Cu]/[Se]=2.65的β-Cu2-xSe相薄膜,具有适当的载流子浓度和迁移率,在研究温度范围内具有最高的功率因子。（2）使用α-Cu2Se相化合物靶材,可以获得β-Cu2-xSe相薄膜。掺杂的Ag生成了纳米尺寸的Cu Ag Se第二相。沉积的β-Cu2Se相薄膜中富Cu。随掺Ag量的增长,薄膜的载流子浓度先增加后减小,载流子迁移率的变化规律与之相反;电阻率和Seebeck系数的则是先减小后增加。掺杂1.37%Ag含量的β-Cu2-xSe薄膜,具有较大的Seebeck系数,在测量温度区间内,功率因子最大。（3）使用α-Cu2Se相化合物靶材,改变溅射时间可制备不同厚度的Cu-Se薄膜。沉积的Cu-Se薄膜主要由β-Cu2-xSe相组成,较薄的薄膜也含有极少量的α-Cu2Se相。沉积的β-Cu2Se相薄膜富含C。随着薄膜厚度的增加,室温下的载流子浓度、载流子迁移率和柱状晶直径都增加;而Seebeck系数和电阻率降低。最小厚度为0.84μm的薄膜,在整个测量温度范围内,功率因子最大。β-Cu2-xSe薄膜具有明显的热电性能尺寸效应。（4）β-Cu2-xSe/a-C和β-Cu2-xSe/SiC纳米多层薄膜中的β-Cu2-xSe层都富含Cu,并具有致密纳米尺度的柱状晶。随着β-Cu2-xSe/a-C或β-Cu2-xSe/SiC调制周期的减少,载流子浓度和载流子迁移率降低,而电阻率和Seebeck系数增加。在β-Cu2-xSe/a-C纳米多层膜中,减小调制周期也降低热导率,调制周期最小的多层膜（160nm）,室温的热导率和ZT分别为0.57m W·m-1·K-2和0.42,在300℃时具有1.13m W·m-1·K-2的高功率因子。在β-Cu2-xSe/SiC纳米多层膜中,调制周期最小的多层膜（210nm）,室温和325℃时的功率因子最大,分别达到0.39m W·m-1·K-2和0.59m W·m-1·K-2。纳米多层结构中热电性能的提高归因于层界面和晶界面的散射效应。（5）β-Cu2-xSe/a-C纳米多层膜层界面的散射效应比β-Cu2-xSe/SiC纳米多层膜的更强烈,这显示了层界面内建电场大小对载流子的散射程度。这项研究表明构建β-Cu2-xSe/a-C和β-Cu2-xSe/SiC纳米多层膜是提高其热电性能的一种有效途径。
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