巨磁阻效应的发现揭示了电子自旋在电子信息存储领域的重要性。由于电子自旋的相关散射特性,通过改变磁体的磁化方向,可以在磁性隧道结和自旋阀等磁性复合结构中观察到巨大的磁阻比效应,这种效应可以广泛应用于磁基的信息存储等领域。这些发现进一步促进了一个新的学科的发展,即自旋电子学(spintronics)。自旋电子学的目标是基于电子自旋属性以及与自旋相关的耦合机制来开发集成度高、速度快、可操作的自旋电子器件。一方面能够实现电荷自由度所能实现的信息存储等功能,另一方面能够解决目前集成器件中所存在的高功耗等重要问题。如何实现对电子自旋的有效操纵或调控是自旋电子学面临的一个难题,尤其是实现具有低功耗等特征的纯自旋流以及具有完全自旋极化输运的半金属性这两大理想目标。新兴的二维材料由于量子限域效应具有诸多独特的电子性质而受到各大领域广泛关注。在这样两个背景下,如何将二维材料和上述两大理想目标结合,即如何在二维材料中实现纯自旋流和完全自旋极化的半金属性,成为近些年自旋电子学领域关注的研究热点。因此,本论文针对如何调控二维材料的自旋极化输运这一科学问题,利用密度泛函理论和非平衡格林函数等方法,通过热学、光学、电学等不同调制手段鲁棒实现完全自旋极化和纯自旋流两大理想目标。其主要研究内容如下:1、在碳化硅纳米带中利用双边共掺杂机制实现热致自旋流效应。基于铁磁态锯齿形碳化硅纳米带(ZSiCNRs)的自旋通道相互独立的边缘分布特性,我们提出了双边缘共掺杂机制来独立调制ZSiCNRs的各个自旋通道的自旋输运特性,结果发现,通过特定的边缘掺杂可以实现边缘通道的开态和关态。有趣的是,当用一个B原子替代掺杂纳米带一边缘的C原子而同时用一个P原子替代掺杂纳米带另一边缘的Si原子,不同自旋通道在费米能级附近的电子透射率的斜率符号呈现相反的特性(即“X”形),导致不同自旋的塞贝克系数符号相反。在热电场的驱动下,不同自旋电子会朝相反方向流动,从而实现了热致自旋流。进一步调节体系的化学势和温度,可以实现无电荷流伴随的纯自旋流现象。2、非对称氢化锯齿形硅烯纳米带的光学伽伐尼效应。我们提出在锯齿形硅烯纳米带中利用非对称氢化饱和方式,即纳米带一边缘的Si原子用单个氢原子饱和(sp2杂化)而另一边缘的Si原子用两个氢原子饱和(sp3杂化),实现了具有双自旋极化的自旋半导体特征。由于非对称氢化硅烯纳米带(H-2HZSiNRs)具有独特的双极化自旋劈裂能带结构和中心反演对称破缺等特征,我们基于H-2H ZSiNRs体系构建了自旋光电器件。研究发现,在线偏振和椭圆偏振光照射下,可以通过调控光子能量或者入射偏振光的偏振角/螺旋角来有效控制不同自旋载流子的流动方向、光电流自旋极化以及电流大小。非常有趣的是,在某个特定的偏振角/螺旋角或某些光子能量条件下,我们可以获得自旋完全极化光电流。此外,当器件左右电极的磁矩方向相反并且光的偏振方向垂直或者平行体系的镜像平面时,可以获得无净电荷流的纯自旋流,而且获得的自旋流并不依赖光子能量的变化。这些结果表明,自旋轨道耦合作用并不是光学伽伐尼效应产生自旋极化输运的一个必要条件,同时也表明了 H-2H ZSiNRs在构建新型自旋光电器件等方面具有非常大的应用前景。3、自旋极化反对称导致光致纯自旋流效应。我们提出了一种光致纯自旋流的鲁棒方案,即通过光学伽伐尼效应在几何结构具有空间反演对称性并且自旋极化具有空间反演反对称性的二维反铁磁体系中获得纯自旋流。由于这类体系具有原子结构的空间反演对称以及自旋密度的空间反演反对称等特点,从而光照一定会产生净电荷流为零的纯自旋流现象,并且获得的纯自旋流不依赖于光子能量和光的偏振特性。首先,我们将这全新的方案应用于具有自旋简并能带结构的锯齿形石墨烯纳米带构建的自旋光电器件中。结果表明,自旋能带劈裂不是光致纯自旋流的必要条件。此外,通过引入外置电场来可进一步打破光电器件中电极端的自旋简并特性,所构建的光电器件可以实现自旋电子器件的多种功能:既能产生完全自旋极化电流又能实现纯自旋流。更为重要的是,我们提出的基于光学伽伐尼效应产生纯自旋流的方案不仅仅限于石墨烯纳米带,而且可以推广到其他具有自旋极化空间反演反对称性的二维反铁磁体系,这对于发展低功耗的自旋器件设计具有重要的参考意义。4、铁电调控二维范德瓦尔斯异质结的半金属性。最近,具有层内表现为铁磁序以及层间表现为反铁磁耦合的二维A型反铁磁范德瓦尔斯(vdW)材料由于特殊的自旋电子特性而受到广泛关注。在本工作中,我们提出了一种基于A型vdW反铁磁体VSe2双层体系和具有面外极化的二维铁电材料Sc2CO2构建的多铁异质结。结果发现,在铁电夹层的作用下,VSe2双层呈现出半金属性,并且导电的自旋极化态局域分布在双层VSe2中的一层上。此外,进一步翻转铁电夹层的电极化方向,半金属态的空间分布和自旋极性也会相应地发生转变。引起这种特殊性质转变的原因主要是Sc2CO2铁电夹层的内建电场以及VSe2/Sc2CO2异质结其中一个界面的电荷转移所造成的。基于VSe2/Sc2CO2多铁异质结所呈现的特殊性质,我们进一步设计了两种新型铁电存储器件模型,通过改变铁电层的极化方向,可以很好地实现逻辑器件的开态(“1”)和关态(“0”)。这些结果充分表明,利用二维面外极化铁电材料来调制A型vdW反铁磁体,不仅提供了一种在二维反铁磁材料中实现半金属性的有效方案,而且为非易失性铁电存储电子器件提供了一个新的设计思路。5、二氧化锡(SnO2)二维相理论预测和空穴掺杂导致的半金属性研究。基于密度泛函理论计算,我们预测了 SnO2的二维P-4m2单层相能够稳定存在,并且呈现平面内负泊松比的拉胀特性。负泊松比的形成主要是由于晶格结构对称性与SnO4四面体在低维效应限制下的协同作用所造成的。此外,研究结果表明,所预测的二维SnO2是一种带隙为3.7 eV的间接带隙半导体,其电子迁移率可高达103cm2V-1s-1。有趣的是,SnO2在费米能级附近的价带中呈现出双墨西哥帽状的能带特征。由于这个特征,可进一步通过空穴载流子静电掺杂方式来诱导SnO2体系发生铁磁相变,并且在很宽的掺杂浓度范围内能够表现半金属性。这种磁性相变用Stoner机制可以很好地解释。这些研究结果表明,所预测的SnO2二维相是罕见的p型磁性体系的又一个重要例子,同时也说明了其在纳米力学和低维自旋电子学等领域的重要前景。