高湿环境下亚微米级气溶胶演化特征的影响机制研究

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大气中的气溶胶是造成雾霾最主要的原因之一,其中亚微米级气溶胶(PM1)的影响更为严重,一方面是由于PM1富含大量的有毒、有害物质,进入人类肺泡血液后,严重影响人体健康,另一方面是因为PM1粒径较小,在大气中的停留时间长、输送距离远,使其在大气中的物理和化学反应极其复杂。亚微米级气溶胶在大气中受到多种因素的影响,例如相对湿度。相对湿度是大气气溶胶的重要影响因素之一,但是其对高湿环境下的亚微米级气溶胶的影响还不清楚,尤其是液相反应和湿沉降效应等的复合作用需要进一步探究。本文研究高湿环境下亚微米级气溶胶演化的影响机制相关规律,从2016年8月5日起到9月23号在杭州市滨江区对PM1进行观测分析,使用高分辨率飞行时间气溶胶质谱(HR-ToF-AMS)对亚微米级气溶胶的组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐、氯化物)和粒径分布进行测量,采用相关性分析对无机气溶胶的存在形式进行探讨,采用正交矩阵模型(PMF)对有机气溶胶进行来源解析,探究相对湿度对有机气溶胶来源变化的影响。亚微米级气溶胶受到各种因素的影响,包括气象条件中的温度、湿度、风速、风向及辐照强度,此外还有污染源排放的SO2、NOx、VOC、颗粒物等造成的影响。本文基于相对湿度,分析其他因素对气溶胶的影响。通过对气溶胶组分与湿度的相关性分析进行总结,讨论了不同湿度下液相氧化和光化学反应对于气溶胶生成的影响,以及在高湿条件下与湿沉降效应的复合影响,并且根据本地排放源不同的排放水平分析亚微米级气溶胶的变化。相对湿度是本次研究亚微米气溶胶演化的研究重点,较高的相对湿度使硫酸盐和有机气溶胶中的二次有机气溶胶(SOA)受湿沉降效应的影响非常显著,表现为浓度下降;而较低的相对湿度下,湿度增加可以促进液相反应而使气溶胶中各组分的质量浓度受到不同程度的促进。造成这个现象的原因是气溶胶潮解湿度的限制,相对湿度低于潮解湿度时,湿度的升高促进气溶胶的液相反应;相对湿度高于潮解湿度时,湿度的升高会促进气溶胶的湿沉降。相对湿度升高可以促进气溶胶粒径增长。相对湿度对有机气溶胶的影响显著,表现为对二次有机气溶胶的湿沉降效应和对于一次有机气溶胶(POA)的积累效应,本地污染源的排放会降低气溶胶的氧化程度。
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