【摘 要】
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固体氧化物燃料电池是一种能将储存于燃料中的化学能通过电化学反应的方式转换成电能进而输出的装置。固体氧化物燃料电池具有环境友好、能源高效利用以及燃料灵活性等优点。本硕士论文就“抗碳沉积”这一点,通过催化剂材料以及阳极进口气体工况数值模拟两个方面对其进行研究与讨论。本文主要研究了固体氧化物燃料电池阳极材料La0.7Sr0.3Cr0.5Mn0.5O3-δ(LSCM)以及其负载材料Cu/Ni-LSCM。探
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固体氧化物燃料电池是一种能将储存于燃料中的化学能通过电化学反应的方式转换成电能进而输出的装置。固体氧化物燃料电池具有环境友好、能源高效利用以及燃料灵活性等优点。本硕士论文就“抗碳沉积”这一点,通过催化剂材料以及阳极进口气体工况数值模拟两个方面对其进行研究与讨论。本文主要研究了固体氧化物燃料电池阳极材料La0.7Sr0.3Cr0.5Mn0.5O3-δ（LSCM）以及其负载材料Cu/Ni-LSCM。探讨了不同的Cu/Ni比对阳极材料的性能影响。利用场发射扫描电镜（FE-SEM）、透射电镜（TEM）、X-射线衍射分析（XRD）、比表面积分析仪（BET）、程序升温式还原（H2-TPR）、X射线光电子能谱分析（XPS）以及热重分析（TGA）等手段对材料的性能进行表征分析。研究结果如下:利用柠檬酸-硝酸盐法制备了LSCM阳极材料,解决了甘氨酸-硝酸盐法制备材料时粉末剧烈膨胀导致收集困难的问题。利用化学共沉淀法制备出了其负载产物Cu/Ni-LSCM,并对其负载产物在固定床反应器下进行了甲烷干重整的催化实验。实验中得出结论如下:Cu的引入能够降低高温下金属相的烧结,降低活性颗粒的晶粒尺寸,降低材料总体的还原温度。除此之外,Cu的引入能够降低催化反应后碳纳米管以及活性颗粒的直径,增强气体分子与活性颗粒的接触几率,在一定程度上增强燃料转化率,降低沉积碳。其中,最佳的配比为Wt Cu/Ni/LSCM=1:3:6,其比表面积达到了14.597 m2/g。利用固相法制备了La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ（LSGM）电解质材料,并讨论了电解质材料与阳极材料的高温化学相容性。基于甲烷与水蒸气的重整动力学模型,利用Comsol Multiphysics对SOFC阳极端进行了瞬态建模。重整动力学模型包含了气相反应、碳沉积反应以及碳气化反应。模型耦合了动量传递、质量传递、化学反应动力学、域微分方程以及气体在多孔介质传递的尘气模型。通过调整阳极进口端H2O/CH4之比,反应了不同的工况下阳极端的催化活性以及孔隙率随时间的变化情况。得出结论:阳极燃料入口处为碳沉积最为严重的区域,H2O/CH4之比的增大能够使碳气化反应与碳沉积反应达到了一个动态的平衡进而有效的降低碳沉积。
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