Ce-Fe双金属氧化物/多孔炭纳米杂化材料的制备及其性能研究

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Ce、Fe金属氧化物其本身具有活性氧载体性质,与特定载体结合能制备出优异活性的复合材料。腐植酸含有丰富的表面官能团使其具有亲水性、酸性和络合能力等性能,通过简单的化学方法可以从低阶劣质煤中大规模提取制备,将其转化为具有大比表面、特殊孔结构的多孔炭载体。本文采用低阶褐煤为原料,通过对腐植酸改性制备多孔炭,以腐植酸及其制备的多孔炭为载体,与Ce、Fe金属氧化物相结合,考察复合材料对刚果红的吸附和丙烷催化脱氢性能,研究腐植酸基多孔炭的载体性质,及其载体效应对复合材料吸附和催化性能的影响。研究结果表明:(1)采用水热法,在高温高压不锈钢水热反应釜中通过控制反应体系中Ce/Fe摩尔比来调控合成纳米微球的形貌,在180℃的水热温度下反应8 h,可以制得形貌完整,尺寸均一,分散均匀的CeO2-Fe2O3复合纳米微球。CeO2-Fe2O3复合纳米材料作为吸附剂,对不同浓度的刚果红溶液有很好的吸附性能。(2)腐植酸在水热合成反应的过程中,会产生一些甲酸、乙酸等副产物,这些副产物可以和Ce3+和Fe3+结合,生成腐植酸基铈铁纳米复合材料(Ce-Fe/HA-x),研究其对刚果红溶液的吸附和催化丙烷脱氢的性能。Ce-Fe/HA-x呈大面积的片状物,表面比较粗糙,具有大的比表面积和孔体积,Ce-Fe/HA-x对不同浓度的刚果红溶液有一定的吸附性能。通过在CO2氛围下催化氧化丙烷脱氢制丙烯的结果表明,反应温度、CO2分压、空速等对催化效果有影响。在腐植酸表面负载双金属粒子制备的催化剂比单纯腐植酸更稳定,具有更好的催化效果和再生能力。(3)以腐植酸为碳源,三聚氰胺为氮源,经活化和高温煅烧后获得氮掺杂腐植酸基多孔炭(HMCN),再用浸渍法负载金属Ce,得到铈负载氮掺杂腐植酸基多孔炭(xCe-HMCN),由于其高的比表面积和丰富的孔隙结构,对刚果红的吸附效果极佳。在CO2氛围下催化氧化丙烷脱氢制丙烯的结果表明,负载Ce后的xCe-HMCN样品对丙烷脱氢的效果相比单纯的HMCN有所提高,Ce负载量和反应温度对xCe-HMCN的催化活性均有一定影响。
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