基于手性配体与含氮辅助配体配合物的合成、晶体结构及荧光性能的研究

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近些年,手性配合物受到了广泛的关注,不仅因为它具有多变的拓扑和迷人的结构,而且因为它们在对映选择性合成,不对称催化,非线性光学性质,荧光和磁性等多方面的潜在应用价值。用手性配体合成手性配合物是最直接有效的办法。因此,我们选择N-苯甲酰-L-谷氨酸和(S)-(+)-扁桃酸为手性配体,以含氮中性配体为辅助配体合成一系列新型配合物。本文研究的主要内容如下:(1)以N-苯甲酰-L-谷氨酸为配体合成了8例配合物:[Zn(bzglu O)(2,2’-bipy)(H2O)]n(1)[Cd(bzglu O)(2,2’-bipy)(H2O)]n(2)[Cd8(bzglu O)8(2,2’-bipy)8·18H2O](3)[Cd(bzglu O)(2,4’-bipy)2(H2O)·3H2O]n(4)[Cd(bzglu O)(phen) ·H2O]n(5)[Cd(bzglu O)(4,4’-bipy)(H2O)]n(6)[Cd(bzglu O)(bpp)(H2O) · 2H2O]n(7)[Cd(bzglu O)(bpp)2·5.2H2O]n(8)(H2bzglu O=N-苯甲酰-L-谷氨酸;2,2’-bipy=2,2’-联吡啶;2,4’-bipy=2,4’-联吡啶;phen=1,10-邻菲罗啉;4,4’-bipy=4,4’-联吡啶;,bpp=1,3-联(4-吡啶基)丙烷)。并通过X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱、热重分析,X-射线粉末衍射和圆二色谱对配合物的结构进行了表征。此外,对配合物1-2和4-7的荧光性质进行了研究。配合物1和2结晶于手性空间群P212121均为1D直链结构,相邻的链通过氢键和π-π堆积作用形成2D超分子结构。配合物3结晶于手性空间群P21为0D小分子结构,四个Cd2+和bzglu O2-配体交替排列形成一个稀有的双层金属大环多孔材料。相邻的结构单元通过氢键和π-π堆积作用形成3D超分子结构。配合物4结晶于手性空间群P212121为1D链结构,平行排列的1D链通过氢键作用形成3D超分子结构。值得注意的是,一条由氢键形成的右手螺旋水链R-[H2O-H2O]n存在于超分子中。配合物5结晶于非手性空间群Pī为1D双链结构,配合物通过π-π堆积作用形成2D超分子结构。配合物6结晶于非手性空间群Pī为2D结构,进一步通过氢键作用形成3D超分子结构。配合物7和8结晶于手性空间群P212121均为2D结构,配合物8通过强烈的氢键作用形成3D超分子结构。圆二色谱分析表明配合物1,2,4和7的圆二色谱分析表明均为纯手性配合物。此外,对配合物1-2和4-7进行了固态荧光测试。辅助配体不同,不仅影响到了配合物的结构,也影响了配合物的荧光性质。(2)以(S)-(+)-扁桃酸为配体合成了5例配合物:[Co(Hmand)2(2,2’-bipy)?H2O](9)[Zn(Hmand)2(2,4’-bipy)(H2O)?2H2O](10)[Zn(Hmand)(bpe)(H2O)?(Cl O4)?H2O]n(11)[Zn(Hmand)(4,4’-bipy)(H2O)?(Cl O4)]n(12)[Pb(Hmand)(4,4’-bipy)(NO3)(H2O)?(H2O)]n(13)(H2mand=(S)-(+)-扁桃酸,bpe=1,2-联(4-吡啶基)乙烷)并通过X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱、热重分析,X-射线粉末衍射和圆二色谱对配合物的结构进行了表征。此外,对配合物10-12的荧光性质进行了研究。配合物9结晶于手性空间群P6122为0D结构,通过氢键作用形成1D超分子结构。配合物10结晶于手性空间群P21为离散的小分子单元,相邻的单元通过氢键和π-π堆积作用形成3D超分子结构。配合物11结晶于手性空间群P21为2D波浪状结构,通过氢键作用形成3D超分子结构。配合物12结晶于手性空间群P21为2D层状结构。配合物13结晶于手性空间群P21为2D结构,通过氢键作用进一步形成3D超分子配合物。配合物9-13均结晶在手性空间群,圆二色谱分析表明,配合物均显示正Cotton效应。此外,辅助配体不同,不仅影响到了配合物的结构,也影响了配合物的荧光性质。
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