【摘 要】
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直接液体燃料（例如甲醇、甲酸、乙醇）电池具有清洁无污染、转换效率高等优点,使其成为最有应用前景的能量转换装置之一。但其阳极氧化动力学反应较慢、易毒化等缺点制约了其发展。因此,要实现直接液体燃料电池商业化,关键在于开发高性能的阳极催化剂。目前直接液体燃料电池的阳极催化剂主要是纳米结构的Pt基和Pd基催化剂。其中核壳结构因其能利用核壳间原子的大小不匹配而形成应力,进而能精准地调控催化反应的性能,使其在
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直接液体燃料（例如甲醇、甲酸、乙醇）电池具有清洁无污染、转换效率高等优点,使其成为最有应用前景的能量转换装置之一。但其阳极氧化动力学反应较慢、易毒化等缺点制约了其发展。因此,要实现直接液体燃料电池商业化,关键在于开发高性能的阳极催化剂。目前直接液体燃料电池的阳极催化剂主要是纳米结构的Pt基和Pd基催化剂。其中核壳结构因其能利用核壳间原子的大小不匹配而形成应力,进而能精准地调控催化反应的性能,使其在近十年来受到了极大的关注。但要想使碳负载核壳纳米粒子(NcoreMshell/C NPs,下文中一律简写为NcMs/C)在直接液体燃料电池中能实际应用,其便捷的合成方法是关键。在本论文中,我们报道了一种原电池合成方法。该方法无需精确的控制、辅助的试剂和昂贵的仪器,即可实现自发地合成结构均匀,性能高效的NcMs/C催化剂。目前已经开展的研究内容如下:一、Au/C的合成及原电池原理的发现。首先我们通过液相还原法成功合成了负载量为20%、平均粒径为3.8 nm的Au/C。但在合成过程中我们发现,反应溶液中炭黑对Au3+存在着还原作用。通过实验验证和原理分析,我们提出炭黑上官能团与Au在溶液中组合形成一个原电池(（-）C|oxygen containing functional groups（OG）||Au3+（c）|Au（s）（+）),从而驱动溶液中金属盐的沉积。二、原电池法合成核壳结构催化剂。基于发现的原电池原理,我们提出了构建原电池(（-）C|OG||Nn+（c）|M（s）（+）)来合成碳负载核壳结构纳米粒子催化剂McNs/C。以AucPds/C为例:1.通过监控合成过程来详细阐明其核壳结构的生长机理;2.通过表征证实了合成的AucPds/C具有均匀稳定的核壳结构;3.合成的AucPds/C相对于Pd/C催化剂,其电催化乙醇氧化性能提高了约4倍。此外,我们还应用这一原电池原理扩展合成了多种核壳结构催化剂,例如AucPts/C、AucAgs/C、PtcAgs/C、PdcRus/C、AucPt-Rus/C等一系列催化剂。三、改良原电池法合成核壳结构催化剂。我们进一步提出了一种一步合成碳负载核壳结构纳米粒子催化剂的合成方法。该方法只需要将两种金属的盐溶液与炭黑简单搅拌便能得到核壳结构催化剂,利用两种金属与碳上官能团氧化还原电势差的不同,在溶液体系中形成两种原电池,促使两种金属离子相互竞争还原沉积最终形成了核壳结构的碳载催化剂。我们通过这种改良的合成方法合成了AucPds/C、AucPts/C这两种催化剂。运用多种表征手段对合成的材料进行了分析,阐明这种合成方法的机理,同时合成的AucPts/C也表现出了较为高效的电催化甲醇氧化性能。
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