【摘 要】
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甲烷氧化偶联(OCM)是天然气直接催化转化制取低碳烃的有效途径之一，但常规的甲烷氧化偶联催化剂大多在高温才能进行。由于OCM反应是一个强放热反应，同时反应中发生的甲烷深度氧化生成COx的反应也是强放热反应，因此在加热炉控制温度较低的条件下进行甲烷氧化偶联制低碳烃的反应，这样就可以大大减少甲烷氧化偶联反应的能耗，在工业应用中有很好的应用前景。本文以BaCO和不同的镧化合物作为催化剂组分，分别采用干混
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甲烷氧化偶联(OCM)是天然气直接催化转化制取低碳烃的有效途径之一，但常规的甲烷氧化偶联催化剂大多在高温才能进行。由于OCM反应是一个强放热反应，同时反应中发生的甲烷深度氧化生成COx的反应也是强放热反应，因此在加热炉控制温度较低的条件下进行甲烷氧化偶联制低碳烃的反应，这样就可以大大减少甲烷氧化偶联反应的能耗，在工业应用中有很好的应用前景。
本文以BaCO<,3>和不同的镧化合物作为催化剂组分，分别采用干混法和湿混法制备了BaCO<,3>质量含量为2.5％-15％的BaCO<,3>/La<,2>O<,3>催化剂，在微型固定床反应器上评价了催化剂的甲烷氧化偶联反应性能，考察了催化剂的制备方法、催化剂组成、催化反应条件对催化剂性能的影响，以及催化剂床层中的热点效应以及低温稳定性，比较了其它MCO<,3>/La<,2>O<,3>催化剂的低温OCM活性结果。同时采用XRD和TPR等分析手段对BaCO<,3>/La<,2>O<,3>催化剂的结构和性能进行了表征。
结果表明：较低的炉温条件下，湿混法制备的催化剂的催化活性高于干混法，而纯La<,2>O<,3>为镧源制备的催化剂活性高于La(NO<,3>)<,3>为镧源的催化剂催化活性。在空速36000 mL.g<-1>．h<-1>，烷氧比为2和炉温300℃条件下，湿混法La<,2>O<,3>源制备的10％BaCO<,3>/La<,2>O<,3>催化剂综合性能最好，甲烷转化率与C<,2>选择性分别达到37.4％和39.3％左右，C<,2>的收率达到了14.7％。炉温150℃时，该催化剂反应230h催化剂的活性保持平稳，230h后催化剂的活性开始下降。300℃的炉温下对不同10％BaCO<,3>/La<,2>O<,3>的催化剂进行床层温度进行测定，结果发现最高温度点比炉温高出近400℃。 XRD结果发现，所有催化剂都存在La<,2>O<,3>物相，干混法制备的催化剂存在明显的BaCO<,3>的衍射峰，而湿混法La<,2>O<,3>源制备的催化剂中存在少量的La(OH)<,3>相，同时反应后的XRD谱图显示出现了La<,2>O<,2>CO<,3>的衍射峰；TPR结果表明在相同的制备方法中La<,2>O<,3>源制备的催化剂比硝酸镧源制备的催化剂中的还原温度更高，湿混法La<,2>O<,3>源制备10％BaCO<,3>/La<,2>O<,3>催化剂的BaCO<,3>还原温度最高。
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