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99mTc是核医学领域应用最广泛的医用放射性同位素,一般由实验堆中辐照高浓缩铀裂变产生的99Mo衰变而来。该生产途径存在工艺复杂、成本高、长距离运输损失、实验堆为数不多且老化严重等弊端以及核扩散风险。加速器驱动次临界低浓缩铀盐溶液系统作为新型99Mo生产技术,因其具有安全可靠、工艺简单、溶液靶可循环利用等独特优势成为近几年的研究热点。综合国内外同类装置的研究情况,本文重点对同位素生产系统次临界单元进行了几何尺寸与材料的设计优化,并开展了初步中子学分析工作。
本文首先确定了生产单元的总体设计原则并给出了初始设计条件:整个次临界单元近似为同心圆柱形结构,中心为气态靶,其半径为5cm,高度为80cm,向外依次为中子倍增层(高度100cm)、硫酸铀酰溶液区(235U丰度为20%)、中子反射层(高度140cm)以及屏蔽层(高度150cm,径向厚度为5cm)。根据初始参量建立了中子学计算模型,以中子学特性参数(包括ks、中子通量密度、同位素产量)为评价指标,开展中子倍增层和反射层的材料选型和径向厚度优化设计,其厚度优化范围分别为0~30cm、5~70cm,同时开展硫酸铀酰燃料区溶液浓度、径向厚度和轴向高度的优化设计,其优化范围分别为75~150g/L、5~15cm、105~135cm,并最终确定了次临界单元各功能区的优化参数。优化方案为:中子倍增层材料为Be,径向厚度为10cm;反射层为石墨,径向厚度为50cm;燃料溶液高度为120cm,径向厚度为12.5cm,铀浓度为75g/L。针对该系统开展初步中子学分析并评估方案合理性,结果显示:a)次临界系统的ks维持在0.9485左右,处于次临界状态,安全性好;系统平均功率密度为0.06W/cm3,满足设计要求;5cm的铁屏蔽层可将中子和光子通量水平控制在限值以下;b)每千克235U每天的99Mo产量为52.3Ci,总产能为167.3Ci/day,相比国际同类装置SAMOP产量提高10倍;c)不考虑衰变的情况下,共生医用同位素89Sr、131I的产能分别为40.5Ci/day和18.5Ci/day,可实行同步提取。
综上所述,本论文针对次临界单元进行中子学初步设计,优化方案具有固有安全性、99Mo产能高的特点。本工作可为未来99Mo同位素新型生产方案的设计研究提供一定参考。
本文首先确定了生产单元的总体设计原则并给出了初始设计条件:整个次临界单元近似为同心圆柱形结构,中心为气态靶,其半径为5cm,高度为80cm,向外依次为中子倍增层(高度100cm)、硫酸铀酰溶液区(235U丰度为20%)、中子反射层(高度140cm)以及屏蔽层(高度150cm,径向厚度为5cm)。根据初始参量建立了中子学计算模型,以中子学特性参数(包括ks、中子通量密度、同位素产量)为评价指标,开展中子倍增层和反射层的材料选型和径向厚度优化设计,其厚度优化范围分别为0~30cm、5~70cm,同时开展硫酸铀酰燃料区溶液浓度、径向厚度和轴向高度的优化设计,其优化范围分别为75~150g/L、5~15cm、105~135cm,并最终确定了次临界单元各功能区的优化参数。优化方案为:中子倍增层材料为Be,径向厚度为10cm;反射层为石墨,径向厚度为50cm;燃料溶液高度为120cm,径向厚度为12.5cm,铀浓度为75g/L。针对该系统开展初步中子学分析并评估方案合理性,结果显示:a)次临界系统的ks维持在0.9485左右,处于次临界状态,安全性好;系统平均功率密度为0.06W/cm3,满足设计要求;5cm的铁屏蔽层可将中子和光子通量水平控制在限值以下;b)每千克235U每天的99Mo产量为52.3Ci,总产能为167.3Ci/day,相比国际同类装置SAMOP产量提高10倍;c)不考虑衰变的情况下,共生医用同位素89Sr、131I的产能分别为40.5Ci/day和18.5Ci/day,可实行同步提取。
综上所述,本论文针对次临界单元进行中子学初步设计,优化方案具有固有安全性、99Mo产能高的特点。本工作可为未来99Mo同位素新型生产方案的设计研究提供一定参考。