由于在时间和空间上可对飞秒激光的能量沉积进行有效控制,飞秒激光微加工透明材料当前受到研究者越来越多的关注。基于这种原理,利用飞秒激光在玻璃内部控制晶体或金属的大小、形状以及其取向,对于制造新型多功能复合材料以及激光应用技术等研究领域具有十分重要的指导意义。本文主要研究利用飞秒激光在硅基玻璃内部诱导微纳米晶体以及对金属纳米粒子进行整形,实现在亚微米尺度上控制微／纳米簇粒子的大小、形状、取向(特别是非对称性的簇粒子)以及排列分布,诱导产生线性和非线性光学特性,从而有助于制备新型多功能光电材料的发展。为更好地掌握飞秒激光的写入技术以及理解激光与物质的相互作用,论文首先研究了在石英玻璃以及氧化硅基质玻璃中的超快不对称性写入现象,探讨了激光与材料的相互作用过程,为控制激光写入提供了有利的理论依据。通过分析飞秒激光产生的不对称性的光学性能和结构,例如双折射,相位位移变化和激光印迹的表面形貌,讨论了各种激光参数如写入速度和激光偏振对不对称性写入的影响。研究表明,这种不对称性写入是由脉冲前端倾斜造成产生的。这种脉冲前端倾斜受飞秒激光的偏振方向影响,导致产生不同的各向异性的光敏性。高重复频率(典型的如300kHz)的飞秒激光在玻璃三维空间内部成功诱导析出具有取向的铌酸锂(LiNbO3)晶体。通过调节激光参数控制辐照区域的温度梯度场可使析出晶体的极轴取向大致与激光的扫描方向一致。倍频显微镜以及倍频测试结果显示了晶体特征的光学性能且提供了一些可能的取向信息以及优先的生长取向。本文中,还采用了电子背散射衍射(EBSD)测试方法,数据结果提供了更详细的晶体取向信息,阐述了非常有趣的结构特征,例如辐照区域内明显不同的晶粒尺寸和取向。这些研究结果对于利用飞秒激光诱导析晶设计光学器件具有重大的指导意义。此外,为了更好的理解飞秒激光诱导晶体取向生长过程,我们通过建立温度梯度模型,分析了辐照区域的温度场分布情况,阐述了飞秒激光在移动过程中(不仅在静态模式)晶体定向生长的机理。球形或近似棒状的金纳米粒子在硅基玻璃中可以通过利用飞秒激光辐照诱导变形。通过研究辐照之后它们的光学性能变化,发现整形后的金粒子的长轴取向可能与扫描线的结构平行。本文中,首先通过传统的熔融方法制备了掺金玻璃,然后通过后期热处理析出直径为3-4 nm左右的金纳米粒子。利用飞秒激光照射后,通过测量辐照前后样品的紫外可见光吸收光谱,双折射和二色性等光学性能,研究探讨金纳米粒子形状的变化情况。基于Gans理论和Drude模型以及已知的金介电常熟,模拟拟合了样品的吸收曲线变化情况,并通过模拟数据曲线解释实验吸收光谱图的变化情况。模拟结果表明,激光辐照之后,玻璃内部有一小部分的金纳米颗粒由球形转变为两种不同形状的纳米颗粒,轴向比为1.8的棒状和0.5的扁平状,并且它们的长轴取向与激光偏振方向或者扫描方向平行。最后,基于飞秒激光可在透明材料内部三维空间实现对微纳米粒子诱导析出、整形以及取向控制,我们也列出了一些可行性的应用设计方案。