【摘 要】
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随着人类社会的不断发展与进步,化石燃料的使用在满足人类能源需求的同时也加剧了对环境的污染,化石燃料的日益枯竭和不可再生性也引起了人类的担忧,开发清洁可再生能源越来越引起人们的重视。氢能被誉为21世纪的终极能源,因此氢能的制备是近年来全世界科研工作者的研究热点,特别是电解水制氢,而开发用于电解水制氢的高效催化剂成为了研究的重中之重。目前工业电解水制氢依靠贵金属催化剂,贵金属的使用大大提高了氢能的成本
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随着人类社会的不断发展与进步,化石燃料的使用在满足人类能源需求的同时也加剧了对环境的污染,化石燃料的日益枯竭和不可再生性也引起了人类的担忧,开发清洁可再生能源越来越引起人们的重视。氢能被誉为21世纪的终极能源,因此氢能的制备是近年来全世界科研工作者的研究热点,特别是电解水制氢,而开发用于电解水制氢的高效催化剂成为了研究的重中之重。目前工业电解水制氢依靠贵金属催化剂,贵金属的使用大大提高了氢能的成本。因此,本研究的主要目的是开发非贵金属电催化剂。具体而言,本论文通过一种独特的组合策略制备了两种Ti3C2TX基复合材料,并将其作为电催化剂,研究了其在碱性条件下对析氢反应(HER)的催化效果,并利用SEM、TEM、XRD、XPS等一系列表征手段分析了所制备材料的形貌和化学组成,同时也利用第一性原理计算(DFT)从原子水平上探索了其催化本质。具体内容如下:(1)由于二硫化钼(Mo S2)特殊的电子结构使其在碱性介质中的析氢反应本质上是惰性的。本研究通过N掺杂与Ti3C2TX的协同效应相结合的策略来调整Mo S2的电子结构。所制备的N掺杂Mo S2/Ti3C2TX异质结在碱性环境中显示出显著的HER活性,在140 m A cm-2下的过电势为225 m V,这使得该材料在碱性析氢反应中成为报道的最佳Mo S2/Ti3C2TX基电催化剂。第一性原理计算表明,N掺杂可增强Mo S2中S位点的活性,从而促进HER的发生。该策略为开发用于碱性HER的高效异质结催化剂提供了一种方法。(2)通过结合杂原子掺杂(改变Mo S2的电子结构)、过渡金属磷化物和MXene三者的共同优点,本研究设计和制备了另一种Ti3C2TX基新型复合材料。所制备的P掺杂Mo S2/Ni2P/Ti3C2TX异质结同样显示出优异的碱性HER活性,在10 m A cm-2下的过电势为120 m V。XPS、EDS和TEM分析证明了P掺杂Mo S2/Ni2P/Ti3C2TX异质结的成功制备。第一性原理计算表明,P掺杂和Ti3C2TX的协同作用可以增强掺杂位点附近S位点的催化活性,从而促进HER过程中H2O分子的吸附和解离。该策略为开发用于碱性HER的高效复合催化剂开辟了新思路。
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