【摘 要】
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稀土上转换发光材料因其具有良好的光稳定性、大的反斯托克斯位移、低的生物毒性、窄的发射谱线以及稳定的物理化学性质等优点,而被广泛应用于显示照明、固态激光、传感检测、太阳能电池、生物荧光等领域。但是,稀土上转换发光材料本身存在吸收截面低、发光效率低等缺点,其进一步的应用受到限制。为此,本论文基于半导体硫化亚铜的局域表面等离激元共振效应,针对如何利用局域电磁场的调控实现稀土掺杂纳米材料的高效上转换发光,
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稀土上转换发光材料因其具有良好的光稳定性、大的反斯托克斯位移、低的生物毒性、窄的发射谱线以及稳定的物理化学性质等优点,而被广泛应用于显示照明、固态激光、传感检测、太阳能电池、生物荧光等领域。但是,稀土上转换发光材料本身存在吸收截面低、发光效率低等缺点,其进一步的应用受到限制。为此,本论文基于半导体硫化亚铜的局域表面等离激元共振效应,针对如何利用局域电磁场的调控实现稀土掺杂纳米材料的高效上转换发光,开展了深入探索;依次制备了Gap型复合结构（主要是指金属纳米结构与稀土上转换材料之间存在纳米级的距离,该距离一般以金属氧化物,SiO2或者空气作为隔离层来实现）、半导体-绝缘体-半导体复合结构以及核壳型复合结构用于上转换发光;通过结构设计及优化,调控稀土离子上转换发光中的局域电磁场,从而实现了稀土材料的高效上转换发光。此外,制备了高性能的稀土掺杂氟化物发光材料,系统地研究了硫化亚铜纳米结构对稀土材料上转换发光的影响,并探讨了上述复合结构的上转换发光增强机理。主要内容如下:1.结合硫化亚铜纳米颗粒和立方相NaYF4:Er/Yb纳米颗粒构建了Gap型复合结构用于上转换发光;基于Gap型复合结构实现了NaYF4:Er/Yb纳米颗粒周围电磁场的增强,提高了NaYF4:Er/Yb纳米颗粒的上转换发光强度。具体内容如下:（1）总结及分析了不同铜硫比的硫化亚铜纳米颗粒的光吸收特性,并基于Gap型复合结构优选出Cu8S5纳米颗粒用于增强稀土材料的上转换发光。（2）充分研究了Gap型复合结构的发光特性。结果显示,相比于NaYF4:Er/Yb-SiO2纳米颗粒,Gap型复合结构在红光处的荧光强度提升了5.8倍。（3）基于时域有限差分法得到了Gap型复合结构的电磁场分布,并系统研究了其上转换发光增强机理。2.在Gap型复合结构的基础上引入了自组装的硫化亚铜薄膜,进一步构建了新型半导体-绝缘体-半导体（即硫化亚铜纳米颗粒-稀土上转换材料-硫化亚铜膜）复合结构;通过激发硫化亚铜膜对入射光的局域作用和硫化亚铜纳米颗粒的局域表面等离激元共振效应放大了该复合结构的内部光场,进一步实现了稀土上转换材料的荧光增强。具体内容如下:（1）结合硫化亚铜纳米颗粒、Er2O3-SiO2颗粒构建了半导体-Er2O3-半导体复合结构用于上转换发光,结果表明半导体-Er2O3-半导体复合结构相比于Er2O3-SiO2颗粒在红光处的荧光强度增大了16.2倍。（2）合成了高质量的六方相NaYF4:Er/Yb颗粒,并以NaYF4:Er/Yb替代Er2O3进一步构建半导体-NaYF4-半导体复合结构用于上转换发光。结果表明,与NaYF4:Er/Yb-SiO2颗粒相比,半导体-NaYF4-半导体复合结构在绿光处的发光强度提高了12.5倍,相应量子产率达到0.89%。3.考虑到Gap型复合结构和半导体-绝缘体-半导体复合结构对激发光具有较高的散射损耗,为此,构建了以硫化亚铜纳米颗粒为核,外层为稀土上转换材料的核壳型复合结构。通过结构优化,且充分利用硫化亚铜纳米颗粒对入射光的吸收和散射,成功地实现了稀土上转换材料内部光场的进一步放大,最终实现了稀土材料的高效上转换发光。具体内容如下:（1）合成了Cu8S5-SiO2-Er2O3核壳复合结构用于上转换发光。研究表明,基于硫化亚铜纳米颗粒的局域表面等离激元共振效应能够有效放大核壳结构的内部光场。（2）制备了以多个Cu8S5-SiO2纳米颗粒为核,外层为上转换发光材料的埋嵌型复合结构,研究了多个硫化亚铜纳米颗粒对核壳结构内部光场的影响。结果显示,在激发光的照射下,通过激发硫化亚铜纳米颗粒的局域表面等离激元共振效应,在硫化亚铜纳米颗粒之间形成了高度密集的热点结构（局域电磁场很强的小区域）,从而有效地放大了复合结构的内部光场,使埋嵌型复合结构的荧光增强因子达到45倍。（3）进一步构建了以多个硫化亚铜纳米颗粒以及NaYF4:Er/Yb颗粒为核,外层为无定型氧化硅的多核嵌入型核壳复合结构用于上转换发光。结果显示,相比于NaYF4:Er/Yb-SiO2颗粒,多核嵌入型复合结构在绿光处的荧光强度升高了42倍,且其量子产率达到1.32%。这明显优于最近报导的同类核壳结构m Cu2-xS@SiO2@Y2O3:Yb3+/Er3+（荧光增强因子和量子产率分别为35倍和0.085%）。此外,多核嵌入型核壳复合结构因其独特结构而具有低毒性、高效的上转换发光特性以及光热特性等优势,这意味着该复合结构在生物领域具有一定的应用潜质。
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