钌催化剂的制备及氨合成催化性能的研究

来源 :福州大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:haliluluya
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本文分别以多种活性炭、氧化铝为载体,采用浸渍法制备一系列氨合成钌催化剂,利用物理吸附、化学吸附、元素分析和扫描电镜等表征手段,结合氨合成活性评价,探索了载体、助剂、制备过程及使用条件对钌催化剂氨合成催化活性的影响。结果表明,具有高纯度、高比表面、大孔容及合理孔分布的活性炭载体有利于活性组分有效均匀的分散,制备出高活性的氨合成钌催化剂。对于Ru/AC催化剂,碱土金属类助剂的促进作用要优于碱金属类助剂,而且二者的最佳用量不同。与单助剂钌催化剂相比,双助剂钌催化体系的催化活性更高,采用分步浸渍法比共浸渍法更为有效。钌金属为贵金属,从性价比方面考虑,钌负载量以4 wt%为佳。RuCl3/AC在较低温度下就能进行脱氯还原,为避免高温下炭载体的流失和钌粒子的烧结,脱氯还原温度不宜过高。模拟工业氨合成条件,考察温度、压力、空速对Ru/AC催化剂的影响。结果表明,钌催化剂在低温、低压下使用显示出了良好的催化活性。在反应压力较高时,升高温度有助于克服钌催化剂在高压下的氢吸附现象。以氧化铝为载体的氨合成钌催化剂,活性相的分散并不完全取决于氧化铝载体的比表面,较大的比孔容、合理的孔径分布是决定金属分散度的主要因素。CsNO3和Ba(NO3)2均是Ru/Al2O3催化剂的有效助剂;稀土硝酸盐Sm(NO3)3的促进效果较差,但若用其对氧化铝载体进行改性处理,可有效的抑制钌催化剂高压下的强氢吸附,显著提高钌催化剂的活性。
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