【摘 要】
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钼和钨元素作为稀有金属元素,在地壳中含量较少,由于其卓越的物理化学性能,拥有广泛的应用。一方面由于钼和钨在自然界中多以伴生矿的形式存在,有必要大力发展对钼和钨资源的
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钼和钨元素作为稀有金属元素,在地壳中含量较少,由于其卓越的物理化学性能,拥有广泛的应用。一方面由于钼和钨在自然界中多以伴生矿的形式存在,有必要大力发展对钼和钨资源的二次回收利用;另一方面由于全球工业化进程的推进,导致钨酸根（W（Ⅵ））与钼酸根（Mo（Ⅵ））在水体中含量增加,对水体和人体造成严重影响,因此,积极发展新技术与新材料,设法从水环境中去除钼酸根和钨酸根离子也是一项刻不容缓的环境治理课题。本课题通过将膜分离技术与表面离子印迹技术相结合的方式,制备出一种新型表面离子印迹陶瓷膜,以选择性分离水体中的钼酸根和钨酸根。以氧化铝陶瓷膜作为基底材料,通过原位水解沉积法引入活性二氧化硅层,之后用γ-丙烯酰氧三甲氧基硅烷改性。以钼酸根阴离子（Mo（Ⅵ））为模板离子、1-乙烯基咪唑（Ⅵ）为功能单体、1,6-二溴己烷为交联剂,通过表面离子印迹技术和接枝聚合的方法制备出对Mo（Ⅵ）具有特异性识别功能的印迹陶瓷膜（IIP-PⅥ/CM）,以傅里叶变换红外光谱、扫描电镜、X-射线光电子能谱、热重分析对IIP-PⅥ/CM予以表征,并研究单体浓度、温度、时间、引发剂的用量等反应条件对PⅥ接枝度的影响。研究了pH值对吸附性能的影响,发现当pH范围为24时,IIP-PⅥ/CM具有良好吸附能力;动力学和热力学结果显示IIP-PⅥ/CM对Mo（Ⅵ）的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附模型;在选择性实验的研究中,发现在有干扰离子W（Ⅵ）存在的条件下,IP-PⅥ/CM对Mo（Ⅵ）具有良好选择性,Mo（Ⅵ）对W（Ⅵ）的选择性系数高达7.48;在膜分离装置中进行动态吸附研究,发现IIP-PⅥ/CM对W（Ⅵ）和Mo（Ⅵ）的吸附饱和时间分别为24和47 min,饱和吸附量分别为0.163和0.672 mmol/100g,动态吸附时IIP-PⅥ/CM亦具有良好选择性;经9次吸附与解吸后,IIP-PⅥ/CM对Mo（Ⅵ）吸附能力仍可达到初始值的92%,再生和循环使用性能良好。以钨酸根离子（W（Ⅵ））为模板离子,成功制备出对钨酸根离子具有选择性吸附能力的离子印迹陶瓷膜（IIP-PEI/CM）,以CuSO4/H2O2作为催化剂,将多巴胺与聚乙烯亚胺共沉积在陶瓷膜表面;以戊二醛为交联剂,将钨酸根离子印迹在聚合物网络中,洗脱模板离子之后便得到IIP-PEI/CM。以傅里叶变换红外光谱、扫描电镜、X-射线光电子能谱、热重分析等研究IIP-PEI/CM膜表面化学结构。吸附实验研究发现,当pH值为2.0时,IIP-PEI/CM和非离子印迹陶瓷膜（NIP-PEI/CM）达到最大吸附容量,分别为139.4和47.9 mg/100g。通过静态研究发现,IIP-PEI/CM和NIP-PEI/CM对钨酸根的热力学吸附过程符合Langmuir模型,动力学吸附过程既符合准一级动力学过程也符合准二级动力学过程,IIP-PEI/CM对钨酸根离子的吸附在3 min内达到吸附平衡,展现出超快速的吸附动力学过程。在选择性研究中发现,在干扰离子钼酸根离子（Mo（Ⅵ））和铬酸根离子（Cr（Ⅵ））存在的条件下,IIP-PEI/CM依然对钨酸根离子表现出较高的吸附选择性,W（Ⅵ）/Mo（Ⅵ）和W（Ⅵ）/Cr（Ⅵ）的选择性系数分别达到15.47和19.74。在动态分离过程中,IIP-PEI/CM依然保持对W（Ⅵ）优异的选择性,其对于W（Ⅵ）、Mo（Ⅵ）和Cr（Ⅵ）的吸附饱和时间分别为360、60和50 s,对应的饱和吸附量分别为136.14、22.86和19.05 mg/100g。经过三次动态吸附-解吸实验,IIP-PEI/CM对W（Ⅵ）的截留率仅仅下降了3.87%,拥有良好的可重复利用性能。通过X-射线光电子能谱对IIP-PEI/CM对W（Ⅵ）的结合机理分析,发现IIP-PEI/CM与W（Ⅵ）通过静电引力作用结合。
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