【摘 要】
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六价铬(Cr(Ⅵ))是水体中常见的有害重金属元素。零价铁(ZVI)可将Cr(Ⅵ)还原为毒性更低的三价铬(Cr(Ⅲ)),并通过沉淀或共沉淀机理去除Cr(Ⅲ),成为Cr(Ⅵ)污染水体常用的修复材料。然而,零价铁(ZVI)易钝化且颗粒间易团聚,阻碍ZVI电子的有效传递,降低其对Cr(Ⅵ)的修复效率。鉴于此,使用具有良好导电能力和孔隙结构的碳材料可从理论上促进ZVI与污染物Cr(Ⅵ)的定向电子传递,提高对
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六价铬(Cr(Ⅵ))是水体中常见的有害重金属元素。零价铁(ZVI)可将Cr(Ⅵ)还原为毒性更低的三价铬(Cr(Ⅲ)),并通过沉淀或共沉淀机理去除Cr(Ⅲ),成为Cr(Ⅵ)污染水体常用的修复材料。然而,零价铁(ZVI)易钝化且颗粒间易团聚,阻碍ZVI电子的有效传递,降低其对Cr(Ⅵ)的修复效率。鉴于此,使用具有良好导电能力和孔隙结构的碳材料可从理论上促进ZVI与污染物Cr(Ⅵ)的定向电子传递,提高对Cr(Ⅵ)的还原能力。现有研究证实高温制备的碳材料的石墨碳结构具有良好的电子传递能力,但是其与ZVI还原能力间的定量关系以及对其优化途径和机理尚不明确。另外,生物质组成影响石墨碳结构的形成,从而改变ZVI的电子传递,但各组分在生物炭促进ZVI电子传递能力中的贡献仍缺乏系统研究。本研究选用农林废弃生物质的主要组分(纤维素、半纤维素、木质素)分别与赤铁矿在氮气氛围中共热解制备生物炭负载ZVI复合材料,采用电化学、拉曼光谱等表征手段研究了生物质单个组分和组分的交互作用、赤铁矿和生物质组分的质量比对碳材料的导电性能、石墨化程度、ZVI的电子传递能力及Cr(Ⅵ)还原能力的影响;通过天然松木(纤维素、半纤维素、木质素质量含量分别为47%、25%、26%)与赤铁矿在600～1000℃高温共热解制备生物炭负载ZVI材料,利用以上表征手段、吸附实验、分级解吸实验阐明热解温度对碳材料促进ZVI电子传递和Cr(Ⅵ)还原的能力与机理;利用石墨烯和对苯醌模拟生物炭的炭基体结构和官能团,结合定性和定量电化学测试,探究生物炭两个主要导电组分对ZVI电子传递的贡献、明确生物炭导电能力与其所负载ZVI电子传递能力的定量关系。本文主要研究结果如下:(1)热重曲线(TGA-DTG)分析了纤维素、半纤维素和木质素在20～800℃的升温(氮气气氛)过程的热解特征。纤维素在310～370℃范围快速分解,在346℃时达最大质量损失速率(2.19wt.%/℃);半纤维素可在210～320℃升温范围快速分解,先后在245℃和295℃达到最大分解速率,分别为0.55wt.%/℃和0.63wt.%/℃;木质素可在220～460℃和665～705℃升温区间发生相对较快的分解,分解速率分别为0.08wt.%/℃和0.11wt.%/℃,最终的固相产率高达42.5%。纤维素、半纤维素和木质素限氧热解所得生物炭(BCCE、BCHE和BCLG)产率分别为10%、17%和40.7%,对应的比表面积分别为 432.95m2/g、279.84m2/g 和 1.45m2/g。Raman 表征中,BCCE、BCHE和 BCLG 的 ID/IG比值分别为0.928、0.925和0.848,表明BCCE和BCHE热解充分、石墨化程度高,而BCLG炭化不完全、石墨化程度低。此外,BCCE、BCHE和BCLG对Cr(Ⅵ)的吸附量分别为6.67mg/g、4.49mg/g和3.42mg/g,此结果与Tafel腐蚀电位呈相反趋势(BCCEZVI/BCCH(91.00mg Cr/g Fe)>ZVI/BCCL(72.99mg Cr/g Fe)>ZVI/BCHL(48.30mg Cr/g Fe),其中ZVI/BCCH具有较好的还原能力;同时,材料对Cr(Ⅵ)的去除结果与材料的Tafel腐蚀曲线电位和交流阻抗测试结果趋势(ZVI/BCCHZVI1000>ZVI/BC1000,表明ZVI/BC1000的电子传递速率快;而ZVI/BC1000的定量电子传递总量(1.182 μmol e-)比BC1000(5.35 nmol e-)高,表明生物炭在反应过程中充当电子传递媒介,促进ZVI对Cr(Ⅵ)的还原。(5)利用石墨烯和对苯醌模拟生物炭的碳基体结构和官能团对ZVI/BC1000进行优化以提升其对Cr(VⅥ)的还原能力。经石墨烯和对苯醌优化后,ZVI对Cr(Ⅵ)的还原能力提高1.12倍和1.46倍,表明生物炭的醌基官能团和石墨碳结构都可促进ZVI电子传递;石墨烯和对苯醌处理的ZVI/BCi000对Cr(Ⅵ)的还原能力分别比未处理ZVI/BC1000提升了 29.84%和52.53%,表明ZVI/BC1000中石墨碳结构是主要电子传递组分。
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