化学发光试剂功能化二氧化硅纳米粒子的制备与分析应用研究

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论文首先综述了发光功能化纳米材料,发光功能化二氧化硅纳米材料的合成及其分析应用。发光功能化的二氧化硅纳米粒子兼具化学发光试剂发光特性和二氧化硅纳米粒子生物相容性、水溶性、比表面积大、尺寸效应等特性,使得发光功能化二氧化硅纳米材料制备与分析应用研究近年来备受关注。为了实现超低含量分析物的超灵敏检测,需合成新型的、高效的化学发光功能化二氧化硅纳米材料,但是现有合成包裹鲁米诺发光试剂的发光功能化二氧化硅纳米材料发光强度不够优越,有待提高,基于此,我们拟合成包裹鲁米诺发光试剂的纳米粒子,同时将能够增强鲁米诺化学发光强度的物质共同负载于纳米粒子上,以获得具有高化学发光强度的发光功能化纳米粒子,并将其应用于电化学发光分析领域中,建立高灵敏的电化学发光分析法。据此展开本课题研究,主要内容如下:1采用反相微乳法成功制备了鲁米诺及血红素双功能化复合二氧化硅纳米材料即Luminol/Hemin/SiO2(Lu/He/SiO2),借助透射电镜、扫描电镜、红外光谱、电子能谱及原子吸收光谱对该材料进行一系列表征,并对其电化学发光行为进行了考察,研究了双功能化复合二氧化硅纳米材料的形貌、结构及电化学发光性质。通过壳聚糖改性后修饰于ITO电极表面,利用静电作用将DNA探针修饰于复合纳米材料上,从而构建基于Luminol/Hemin/SiO2纳米粒子的DNA电化学发光传感器。结果表明,其目标DNA浓度的对数与相对应的相对电化学发光强度在1.0×10-6?1.0×10-1010 mol/L范围内呈线性关系,目标DNA的检出限为0.05 nM。2采用St?ber法成功制备了鲁米诺及银纳米双功能化复合二氧化硅纳米材料即Luminol/Ag/SiO2。借助透射电镜,紫外-可见光谱法及红外光谱对该材料进行了表征,并对其电化学发光行为进行了考察,研究了双功能化复合二氧化硅纳米材料的形貌、结构及电化学发光性质。通过壳聚糖成膜作用,将该材料修饰于ITO电极表面,通过异烟肼对鲁米诺电化学发光体系的增敏作用,从而构建了基于Luminol/Ag/SiO2纳米粒子的测定异烟肼含量电化学发光传感器。结果表明,该电化学发光传感器在2.0×10-8g/mL2.0×10-6g/mL的浓度范围内呈线性关系,检出限为1.2×10-88 g/mL。3采用文献己报道的方法合成了ABEI-Hemin-GNs双功能发光材料。基于盐酸多巴胺对H2O2/ABEI-Hemin-GNs化学发光体系的化学发光信号的抑制作用,建立了基于ABEI-Hemin-GNs纳米粒子测定盐酸多巴胺含量的化学发光分析方法。结果表明,盐酸多巴胺浓度在1.0×10-75.0×10-55 mol/L范围内的化学发光强度呈现良好的线性关系,检出限为3.0×10-8mol/L。
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