基于铁离子价态调节韧性水凝胶的机械性能及其应用研究

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韧性水凝胶具备应用于柔性机器人和医疗健康等领域的潜力。例如,由韧性水凝胶制作出来的柔性器件可以在承受较大的形变(如拉伸、弯曲、扭曲等)时仍然发挥出相对稳定的性能。因此,韧性水凝胶机械性能的设计引起了研究者们的极大兴趣。人们致力于寻找一种简单可行的方法,根据需要来调节韧性水凝胶的机械性能,如韧性、刚性等。本文在前人的研究基础上,致力于研究基于铁离子价态调节韧性水凝胶的机械性能及其应用,主要研究内容如下:一、通过对Fe3+三价交联中心的局部解除,从而使坚硬的韧性水凝胶重新软化与形变。水凝胶的机械性能(例如,刚性、可拉伸性)对于组织工程、柔性机器人和医学中的各种应用都是至关重要的。本文开发了一种用于从坚硬的、低拉伸性的韧性水凝胶制备柔软和高度可拉伸结构的方法,并将这些机械性能可调的水凝胶应用于开发程序化形变系统。通过添加Fe3+机械强化Ca2+-海藻酸盐(alginate)/聚丙烯酰胺(PAAm)韧性水凝胶,将Fe3+交联中心引入到Ca2+二价交联水凝胶中,形成更加坚硬的三价离子交联网络,制备出刚性和韧性的水凝胶结构。使用L-抗坏血酸(维生素C)溶液处理所得的坚硬的韧性水凝胶,将Fe3+还原为Fe2+,导致三价离子交联网络转变为二价离子交联网络,使得坚硬的韧性水凝胶迅速软化。此外,韧性水凝胶的局部刚度调节可以通过维生素C溶液精确的、连续逐步的表面图案化来实现,并使水凝胶内部形成刚度不匹配的结构。利用该策略,进行了韧性水凝胶的局部软化、解折叠和连续折叠成所设计的复杂三维结构。因此,这一策略为整体或局部调节韧性水凝胶的机械性能及控制其形变行为提供了一条有效的途径。二、通过定点氧化Fe2+诱导柔软的韧性水凝胶硬化与形变。活体生物组织由具有明确机械性能(韧性和刚性)的结构组成,以实现特定的生物功能。在此,我们开发了一种化学操作策略,以局部地改变韧性水凝胶中Fe离子的氧化态,从二价到三价。由此产生的三价离子交联网络变得坚硬,并导致韧性水凝胶的刚度显著提高。通过用过硫酸铵(APS)氧化Fe2+/Ca2+-alginate/PAAm韧性水凝胶中的Fe2+,并结合表面图案化技术,局部增强韧性水凝胶的机械性能,使韧性水凝胶内部形成弹性模量不匹配的结构,进而诱导韧性水凝胶折叠成所设计的复杂三维结构。这种方法开创了一个简单的策略,不仅可以从预制的柔软的韧性水凝胶整体或者局部地改变其机械性能,还可以根据需要设计其形变行为。
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