石墨烯蛋白质分子印迹电极的制备及其应用

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分子印迹电化学传感器(molecular imprinting electrochemical sensors, MIECSs)将电化学传感器和分子印迹技术相结合,以分子印迹聚合物(molecular imprinting polymers, MIPs)作为特异性识别元件来提高电化学传感器的选择识别性能。石墨烯由于其优异的物理和化学特性,必将成为MIECSs领域的新宠,尤其是在模板分子的固定及信号增敏方面。本文以石墨烯及其复合物为修饰物,制备修饰电极,然后在修饰电极上以蛋白质分子作为模板分子通过电化学聚合法制得相应的蛋白质分子印迹电化学传感器,从而实现对蛋白质大分子的高选择性和高灵敏度电化学检测,具体如下:一、在石墨烯修饰的玻碳电极(GR/GCE)表面电聚合吡咯制得一种新型的牛血清白蛋白(BSA)分子印迹电化学传感器(MIPs/GR/GCE)。该印迹电化学传感器对BSA表现出优异的灵敏度和选择性,为临床中BSA的检测提供了一种方法。二、以离子液体修饰的石墨烯基玻碳电极(IL/GR/GCE)作为基底电极,通过电化学聚合法制备了牛血红蛋白(BHb)分子印迹电极(MIPs/IL/GR/GCE)。详细讨论和优化了在制备过程中影响印迹电极活性的一系列因素(聚合单体的浓度、电聚合圈数、扫描速度等)。在优化条件下制备的分子印迹电化学传感器在模板蛋白质分子的电化学检测中表现出优异的灵敏度、高的选择性和快速的平衡响应。BHb的线性范围为1.0×10-10-1.0×10-3g/L,R=0.998,检测限为3×10-11g/L。该技术为临床中BHb的定量检测提供了一种可行的方法。三、以壳聚糖修饰的离子液体-石墨烯修饰的玻碳电极(CS/IL-GR/GCE)作为基底电极,通过电化学聚合法制得一种能够灵敏检测牛血清白蛋白(BSA)的新型分子印迹电化学传感器(MIPs/CS/IL-GR/GCE).BSA在1.0×10-10-1.0×104g/L浓度范围内与传感器的电化学响应表现出良好的线性关系,△I(μA)=27.42+2.21logCBSA(g/L), R=0.995,检出限达到了2×10-11g/L。结果表明印迹传感器表现出良好的选择性、灵敏度和重现性,可用于痕量样品的临床分析检测。
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