甲烷制备甲醇的原电池法研究

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CH4是天然气的主要成分,是工业生产应用中非常重要的原料之一。但是由于CH4分子的结构相对比较稳定,直接转化为具有高附加值的化学品比较难。而不管是气体CH4还是液体CH4的贮存与运输成本都很高,因而迄今为止有90%以上的CH4仅仅用于加热。随着科学技术的发展,人们希望大力发展天然气化工,以CH4为原料来合成化学品。从环境保护的角度来看,天然气必将作为一种洁净能源逐步地取代石油,因而,寻找CH4转化利用的新途径就成为催化研究领域中的热点。在CH4转化的过程中存在着荷电催化中心和荷电粒子,因而可采用原电池的方法进行研究。该方法的优势是可以采用选择不同的电极材料来得到所需产品,通过控制电极电势来控制反应速率,并且因为这种反应所需的能量比较低,在同等条件下比一般的化学催化反应速率快得多。本文设计了四个原电池体系。在常温条件下,用甲烷和氧气分别作为原电池中阳极和阴极的燃料,分别研究了用纯铂、铂黑作为阳极表面催化剂时,甲烷在6 mol·L-1 Na OH电解质溶液或0.5 mol·L-1 H2SO4电解质溶液中的电化学氧化过程以及催化甲烷部分氧化为甲醇的情况。研究结果表明,当电解液为0.5 mol·L-1 H2SO4溶液时,铂催化剂不利于甲醇的生成;当电解液为6 mol·L-1 Na OH溶液时,铂催化剂有利于甲醇的生成。以铂黑作为原电池的阳极催化剂比纯铂更加有利于甲醇的生成。在四个原电池体系中,最佳条件下的甲醇产率可达15.79%,甲醇的选择性较高。电池的开路电压随着反应温度的升高而升高,最高可达0.2V。
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