钴基催化剂修饰碳纤维的制备及其在室温纳硫电池中的应用

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qiaozhang781209
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移动设备、智能电网与清洁能源等领域的快速发展都离不开高容量、高功率、循环稳定、价格低廉与绿色环保的储能系统。但是现有商业化的锂离子电池能量密度已经接近其理论容量。室温钠硫(RT Na-S)电池由于具有高的理论能量密度和丰富的元素储备,被认为是目前最有前途的大型储能系统之一。然而,由于硫正极电导率低、中间产物易溶解穿梭、循环过程中材料的巨大体积膨胀以及钠金属负极的枝晶生长等关键问题,导致电池倍率性能差以及实际比容量低,给其商业化进程带来了巨大的挑战。因此,通过合理的微纳结构设计和组分优化,进而改善电化学性能并明晰材料反应机理是亟待解决的关键难题。本论文针对上述问题,对电极材料结构进行合理的优化与设计。另外通过原位表征技术与理论计算揭示了材料的储能机理,从而明确的了电极材料的构效关系。主要研究内容如下:第一章简要介绍了室温钠硫电池的构成、工作原理以及室温钠硫电池的研究现状,分析了室温钠硫电池现在的问题,并且对目前主要的策略做出了详细的介绍,引出了本文的研究思路。第二章详细介绍了本论文实验中所需要使用到的实验药品、仪器设备以及表征方法。第三章通过简易的静电纺丝法设计并制备了高比表面积的多通道碳纳米纤维,并修饰上小尺寸的钴纳米粒子作为催化剂,再通过熔融法制备了复合硫正极(S/Co NPs@CNFs)。该正极材料的优势在于:通过整合物理限域和电催化策略,有效抑制了可溶性多硫化钠的溶解以及催化中间产物的快速转化。缓解了多硫化钠的穿梭效应,实现了高的载硫量以及优异的电化学性能。第四章设计并制备了钴基硫硒化物异质结构作为双效催化剂,并将其均匀嵌入多通道碳纳米纤维中,负载硫单质后得到S/CoS2-CoSe2@CNFs正极材料。相较于第三章的Co纳米颗粒催化剂,此处构筑的CoS2-CoSe2异质结构作为双效催化剂,不仅提高了对可溶性多硫化钠的化学吸附作用,并且有效催化了中间产物多硫化物的快速转化。此外,我们还通过原位XRD表征了室温钠硫电池在充放电过程中的产物,以及利用密度泛函理论计算揭示了异质结构催化剂中CoS2与CoSe2组分在反应过程中对多硫化物的影响。第五章对本论文所研制的室温钠硫电池材料的创新之处以及不足之处进行了总结,以及对室温钠硫电池未来的研究方向进行了工作展望。
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