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甲烷催化重整反应综合利用甲烷和二氧化碳两种主要的温室气体将其转化为合成气(H2和CO的混合物),合成气则是生产甲醇、液体燃料等具有高附加值化工产品的重要原料。本论文主要从镍基催化剂的修饰方面进行详细研究,以介孔氧化硅为载体,合成了钕、锆和钐掺杂的三类镍基催化剂,详细研究了各镍基催化剂体系在甲烷催化重整反应中的催化性能。通过X射线粉末衍射、N2吸附-脱附曲线、H2程序升温还原、CO2程序升温脱附、透射电子显微镜、X-射线光电子能谱、热重分析等表征手段对催化剂的质构特性进行详细解析,系统阐明修饰元素在提高催化剂催化性能的关键作用。本论文的成果对于进一步研究高效稳定的有序介孔镍基催化剂具有重要的指导意义。首先,通过溶胶-凝胶法合成了钕修饰的介孔二氧化硅NdMS,详细探讨以Nd MS为载体的具有高分散性的镍基催化剂在甲烷重整反应中催化性能。对NdMS载体和镍基催化剂的形貌、结构、表面信息等进行考察,表征结果表明,Nd成功引进到MS的介孔骨架中,而且Nd的添加能有助于改善金属分散度。所有Nd修饰的Ni/MS催化剂在甲烷重整反应均表现出较优的催化性能。在12小时反应中,Ni/0.04NdMS催化剂显示出最高的初始催化活性,这归因于其金属分散度高,碱性位点多和金属镍与载体相互作用强。Ni/MS催化剂易失活和催化活性最差的根本原因是金属镍在反应过程中被氧化。其次,详细研究共浸渍法合成的锆修饰镍基催化剂NiZr/SBA-15在甲烷临氧二氧化碳重整反应中催化性能。催化剂活性测试实验结果与表征结果可证实:ZrO2的添加,可显著提高催化剂的催化活性和稳定,这归因于ZrO2添加后,可降低镍基催化剂中金属镍的粒径,提高NiO的分散度。此外,Zr在催化剂中的最优添加量为Zr/Si摩尔比=0.02,适量锆的掺杂对催化剂在反应过程中维持六方介孔结构起到重要作用。最后,以一步法合成的钐修饰的SBA-15介孔材料为载体,合成了镍基催化剂Ni/Sm-SBA-15,探讨研究稀土金属钐对介孔材料物理性质以及对镍基催化剂的结构和催化性能的影响。实验发现:Sm-SBA-15介孔材料具有优良的介孔特性,是催化剂良好的载体材料。催化剂掺杂Sm后,Ni粒子粒径降低了一半,金属分散度增大,比表面积增大,而且,催化活性也得到明显的改善。此外,钐在催化剂中的最优添加量为Sm/Si摩尔比=0.02,适量Sm的添加对保持催化剂较高金属分散度和规整有序六方介孔结构具有重要作用。