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硅气凝胶是近年发展起来的一种新型轻质纳米多孔材料,具有比表面积大,表面修饰简单易行等优点,在环境吸附领域具有广泛的应用前景。本论文针对饮用水中存在的亲脂性有机污染物,以制备磁性硅气凝胶吸附材料为目的,对其制备原理、最佳制备条件及表面特性进行了研究,并以异狄氏剂为模型污染物,系统研究了其吸附效能。
以工业水玻璃为硅源,通过溶胶-凝胶,分别采用三甲基氯硅烷(TMCS)和六甲基二硅胺烷(HMDZ)进行表面改性,在常压条件下干燥制备得到疏水性硅气凝胶SA_TMCS和SA_HMDZ。结果表明,制得的硅气凝胶材料为轻质介孔材料,比表面积高达770m2·g-1,孔径范围为9~15 nm,孔隙率为80%以上,硅气凝胶接触角大于115°,具有很强的疏水性。
进一步以工业水玻璃为硅源,以六甲基二硅胺烷(HMDZ)作为改性剂,掺杂纳米Fe3O4颗粒制备得到赋磁硅气凝胶(MSA)。制备得到的MSA呈红棕色颗粒状,接触角为113°~116°,比表面积为589 m2·g-1,孔径范围在2~5 nm间,孔隙率为70%左右。MSA的饱和磁化强度约为0.44 emu/g,Fe3O4纳米颗粒在MSA中分散度较高,表现出超顺磁性,利于使用磁力进行固液分离。
氮气吸附脱附曲线表明硅气凝胶的吸附可归属为Gibbs第Ⅴ型吸附等温线,吸附剂与吸附质之间存在较弱的亲和力,由滞回曲线可以判断硅气凝胶是一种口小腔大的毛细孔结构。改性剂使硅气凝胶表面的-OH取代为-CH3,从而使其具有较强的疏水性及较大的比表面积,且TMCS改性程度高于HMDZ。
硅气凝胶SA_TMCS和赋磁硅气凝胶对异狄氏剂表现出良好的吸附效能,约12小时达到吸附平衡,吸附行为符合Freundlich吸附等温线模型及准二级动力学模型,SA_TMCS由于其较大的比表面积以孔结构性质,其吸附速率及吸附容量高于MSA;MSA对异狄氏剂的吸附能力高于颗粒活性炭等其它吸附材料,其Kf值最高约为GAC的10倍左右,加之其利于磁性分离的特性,具有良好的工程应用价值。