基于钛白副产制备锂离子电池电极材料(LiFePO4, α-Fe2O3)及其性能研究

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随着全球资源紧张,环境污染问题的日益严重,充分开发工业废弃物的二次利用价值,发展循环经济是解决该矛盾的一个有效途径。本文以硫酸法钛白粉生产时的工业副产绿矾为原料,利用水热法、一步固相法等工艺制备LiFePO4和纳米α-Fe2O3锂离子电池正负极材料并研究其电化学性能。具体内容如下:(1)以钛白副产绿矾为原料,利用水热法制备LiFePO4正极材料。针对副产中含有Mg、Mn、Ti、Al等金属离子且含量偏高导致所制备LiFePO4电化学性能较差的特点,利用稀释原理将其与分析纯硫酸亚铁混合使用,降低铁源中的杂质含量从而提升LiFePO4的倍率性能。对两种铁源的混合比例进行了优化,在最佳比例条件下所制备样品的倍率放电比容量超过分析纯样品,进一步碳包覆处理后,该金属离子掺杂型LiFePO4/C复合材料10 C倍率下的放电比容量可达90 mAh g-1,1 C倍率下循环100圈后的容量保持率为95.3%,具有良好的电化学性能。(2)以钛白副产绿矾为原料,在溶度积理论的指导下,通过Ti,Al除杂-氧化-控制pH沉淀等反应步骤制备纳米FePO4·2H2O。从产物成分、形貌、粒径和P/Fe比等角度对除杂pH、搅拌时间、H3PO4加入量、温度等反应条件进行了优化。在最优条件下利用一步固相法制备出LiFePO4/C复合材料。充放电测试表明:该复合材料在10 C倍率下的放电比容量可达101 mAh g-1,0.5 C倍率循环100圈后的容量保持率为97.4%,具有良好的电化学性能。(3)以钛白副产绿矾为原料,依据溶度积规则对其进行分段除杂后水热法制备纳米α-Fe2O3。系统的研究了不同水热温度、原料浓度、形貌控制剂种类及用量对纳米α-Fe2O3的影响,通过改变反应条件制备出不同形貌及粒径的多种纳米α-Fe2O3。一方面,以自制氧化铁为铁源,采用一步固相法制备LiFePO4正极材料并探讨了氧化铁的形貌及粒径对LiFePO4电化学性能的影响。结果表明:纳米α-Fe2O3的粒径尺寸较其形貌对所制备样品的电化学性能影响更大,并对其原因进行了分析。另一方面,将自制纳米α-Fe2O3制备为电极,考察其在锂离子电池负极材料方面的应用。结果表明:纳米α-Fe2O3的形貌对其作为负极时的储锂性能影响更为明显,球形纳米氧化铁的电化学性能相对较好,0.1 C倍率下的首次可逆放电比容量高达1093 mAh g-1,循环50圈后的容量保持率为47.3%。最后,针对氧化铁负极材料循环稳定性较差的缺陷进行了改性研究,设计并制备了α-Fe2O3/N-GNS/CNTs三维复合材料。充放电测试结果显示:在0.1 A g-1电流密度下,该复合材料循环50圈后的容量保持率为97.3%,循环性能良好。
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