【摘 要】
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原子级别的二维层状材料,已被认为是开发低能耗和超薄光电器件的重要候选材料。过渡金属硫化物,由于其独特的电子和光学特性,在光电子、储能和谷电子学方面的无限潜能而吸引了人们的广泛关注。同时,卤化铅钙钛矿也是一种有强光吸收的直接带隙半导体,优良的性能使其成为太阳能电池的主要继承者。近来,在过渡金属硫化物上覆盖一层高光吸收系数的材料,提供了一种有效的构建范德华异质结构的解决方案,也为开发基于过渡金属硫化物
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原子级别的二维层状材料,已被认为是开发低能耗和超薄光电器件的重要候选材料。过渡金属硫化物,由于其独特的电子和光学特性,在光电子、储能和谷电子学方面的无限潜能而吸引了人们的广泛关注。同时,卤化铅钙钛矿也是一种有强光吸收的直接带隙半导体,优良的性能使其成为太阳能电池的主要继承者。近来,在过渡金属硫化物上覆盖一层高光吸收系数的材料,提供了一种有效的构建范德华异质结构的解决方案,也为开发基于过渡金属硫化物的光电、光伏和自旋谷电子器件开辟了新的技术途径。尽管近些年对异质结进行了不少研究,但是异质结的电荷是如何转移的,层间激子的形成又有什么特点等问题一直困扰着人们,飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术的出现正好可以解决这一难题。本文中,以MoS2/WS2以及CsPbBr3/MoS2为研究对象,通过飞秒瞬态吸收光谱实验手段,结合光谱分析以及动力学分析的方法,探究了MoS2/WS2以及CsPbBr3/MoS2的瞬态光物理过程。本论文的主要工作可以分为以下两个部分:第一部分利用密度泛函理论计算、拉曼光谱、稳态光致发光光谱、稳态吸收光谱和瞬态吸收光谱研究了MoS2/WS2异质结超导材料的超快电荷转移过程。与单层相比,MoS2/WS2异质结的稳态吸收光谱有红移现象,稳态光致发光光谱同样观察到较强的荧光猝灭效应。瞬态吸收光谱结果表明,通过选择性地在MoS2层注入激子并探测WS2层,MoS2的空穴在皮秒时间尺度上转移到WS2。类似地,在WS2的电子在相同的时间尺度上迅速转移到MoS2中。电子与空穴复合形成的层间激子的寿命长于层内激子。这些结果可为高分辨器件的光电子应用设计提供指导。第二部分利用稳态吸收光谱以及瞬态吸收光谱技术研究了CsPbBr3/MoS2异质结在不同的泵浦脉冲能量和泵浦波长下电荷转移过程。首先,瞬态吸收测量发现,通过激发MoS2层,空穴在超快的时间尺度从MoS2层上转移到CsPbBr3层,电子则是由CsPbBr3层转移至MoS2层,其中位于不同层的空穴和电子结合形成具有一个更长的寿命的层间激子。其次,随着泵浦-光子能量的增加,电荷转移时间逐渐加快。最后,在最接近基态漂白信号的泵浦波长的激发下电荷转移最快。CsPbBr3/MoS2中超快速、高效的空穴转移研究成果对于建造过渡金属硫化物和钙钛矿材料的高性能的光电材料有着指导意义。
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