席夫碱的过渡金属配合物是一类有效的有机合成均相催化剂,主要应用于氧化反应等。然而,席夫碱金属配合物在有机相中的氧化反应催化活性却受外界反应条件如温度、压强、反应介质等的极大影响。除此之外,均相席夫碱金属配合物催化剂在水相中的应用也由于其较低的反应活性和稳定性而受到限制。因此,在常温常压下将席夫碱金属配合物作用于水相的高级氧化反应,应用于生产生活的污水处理成为了当前研究的重中之重。现有的研究已发现,将席夫碱金属配合物负载于一系列非均相载体上,可以提高催化剂的催化效率和回收利用能力。已有的非均相载体包括聚合物、壳聚糖、沸石、碳纳米材料等,通过非均相负载,席夫碱金属配合物具有更大的表面积及足够的界面反应位点,从而有利于催化活性的提高。不过,这些改进并未拓展到其在水相和常温常压下的应用,且这些负载的过渡金属配合物催化剂在氧化反应中的用量一般超过0.1 gL-1,甚至达到1 gL-1。本文系统地研究了石墨烯以及碳纳米管负载的席夫碱-铜配合物在水相/过硫酸盐体系中的应用,探究了配合物对于过硫酸盐（PS）活化的催化活性以及对有机污染物的降解。主要研究结论如下:（1）石墨烯为载体的席夫碱金属配合物的合成与活化PS的机理研究。氨基化还原氧化石墨烯（ArGO）被用作席夫碱金属配合物的载体,通过3,5-二溴水杨醛与ArGO在70℃的水浴中的缩合反应以及随后与一水合乙酸铜的络合反应,得到了非均相催化剂DArGO-Cu。SEM,TEM,XPS,FTIR,Raman以及元素分析等表征手段证实了 DArGO-Cu中席夫碱及其铜配合物结构的存在。DArGO-Cu对于活化PS降解杀菌剂三氯生（TCS）展现出了良好的催化活性,在pH=7,[TCS]0=0.02 mM,[PS]0=0.2 mM,[DArGO-Cu]=30 mg L-1,反应温度=25℃时,TCS的去除率在20 min内便达到了 100%。相对低剂量的DArGO-Cu在活化PS去除其他氯酚有机污染物的过程中也表现出优异的性能,在[PS]0=0.2 mM,[DArGO-Cu]=30 mg L-1,pH=7时,0.02 mM的苄氯酚和三氯酚在60 min内的去除率达到90%和80%。DArGO-Cu对比热活化和碱活化具有明显的优势,可显著提高TCS的降解效率。在DArGO-Cu的活化下,PS首先分解生成SO4--,并立即转化为·OH。DArGO-Cu中石墨烯结构不仅作为催化活性中心的载体,还为催化氧化提供疏水性微区,对保护催化剂的稳定性起到了至关重要的作用。（2）不同载体和席夫碱结构对活化过硫酸盐的催化活性的研究。比较了石墨烯和碳纳米管作为载体负载不同结构席夫碱对过硫酸盐催化活性的影响。在g-Schiff-Cu/PS体系中,TCS的降解率取决于合成席夫碱的水杨醛的结构。其中,在0.2 mM的PS、0.02 mM的TCS以及20 mg L-1的催化剂用量下,g-DBSA-Cu能够在60分钟内催化降解83.3%的TCS,而g-SA-Cu、g-5-BSA-Cu、g-5-CSA-Cu、g-5-FSA-Cu、g-5-NSA-Cu、g-3-B-5-NSA-Cu、g-3-B-5-CSA-Cu 却均展现出较低的TCS去除率;对于CNT-Schiff-Cu/PS体系,研究发现,100 mgL-1的CNT-DCSA-Cu、CNT-3-B-5-CS A-Cu、CNT-DBS A-Cu 以及 CNT-SA-Cu 在 0.02 mM TCS、0.5 mM PS条件下,60分钟内对TCS的降解率均超过了 85%,其中CNT-SA-Cu在20分钟内更是达到了 100%的TCS去除率。结果表明碳纳米管也可以很好地负载席夫碱铜配合物用于水相非均相催化,且以水杨醛为醛类参与合成的席夫碱铜配合物在碳纳米管的负载下展现出了最佳的催化性能;在无底物TCS存在下,CNT-Schiff-Cu/PS反应体系中主要的氧化活性自由基为·OH,而底物存在情况下,反应体系中的氧化活性自由基是以·OH为主导同时也存在SO4·-的次要作用;最后,CNT-Schiff-Cu/PS体系可以应用于实际废水中TCS的去除,实际废水对TCS的降解起到了促进作用。上述研究表明,以氨基化石墨烯和碳纳米管作为非均相载体的席夫碱-铜配合物可以在常温常压下用于水相非均相催化活化过硫酸盐,且对于活化过硫酸盐降解三氯生等氯酚类污染物有良好的应用潜力。同时,该催化剂具有可在中性pH下适用、反应速率较快、能够用于实际废水、催化剂用量相对较低等优点。表明本文合成的催化剂是活化过硫酸盐的一种新型高效手段,有望为水中氯酚等污染物的有效去除提供新的途径。