动态硫化PVDF基热塑性共混材料的制备及性能研究

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从近半个世纪对动态硫化橡胶/塑料共混物的研究成果来看,绝大部分研究主要集中在通用塑料/橡胶热塑性共混材料上,但大部分的这些热塑性共混材料难以在苛刻的环境(如高低温、油性环境等)中使用。因此,具有特殊优异性能的工程塑料/特种橡胶共混材料逐渐引起了人们的关注。本文选择一种可以在常规加工温度下熔融的特种塑料-聚偏氟乙烯(PVDF)作为基体,与特种橡胶丁腈橡胶(NBR)、氟橡胶(FKM)和硅橡胶(MVQ)熔融共混,并对其进行动态硫化,分别制备了PVDF/NBR、PVDF/FKM/MVQ热塑性共混材料,通过多种测试和表征方法对其形貌、结构和性能进行了系统的研究。在动态硫化PVDF/NBR体系中,交联的NBR以球形颗粒分散在PVDF基体中,为典型的“海-岛”结构,PVDF与橡胶相之间具有较好的相容性。研究结果显示,随着NBR含量的增加,NBR相与DCP分解产生的自由基在动态硫化过程中接触概率增加,使得NBR的交联密度提高,NBR的Tg向高温方向移动,而PVDF的Tg无明显变化。NBR的加入会降低PVDF的结晶度,使PVDF结晶不完善,熔点下降。在力学性能方面,NBR对PVDF有明显的增韧作用,PVDF/NBR(70/30)共混体系的冲击强度为77.5k J/m2,是纯PVDF冲击强度的6倍,而拉伸强度仍保持在30MP左右。在橡胶相为主的体系中,PVDF的加入提高了NBR的强度,当PVDF的含量为30%时,体系的强度是纯NBR的3倍多,而伸长率仍在230%以上。在动态硫化PVDF/FKM/MVQ体系中,橡胶相以球形颗粒分散在PVDF中,为典型的―海-岛‖结构。DMA分析表明随着FKM含量的增加,MVQ相的Tg向高温方向移动,而PVDF和FKM相的Tg向低温方向移动,说明FKM作为第三组分改善了PVDF与MVQ之间的界面粘结强度。因而体系的拉伸强度、撕裂强度及断裂伸长率均随着FKM含量的增加而增加。FKM的加入促进了PVDF结晶成核过程,提高了PVDF的起始结晶温度和最大结晶温度,但会降低PVDF的结晶度。PVDF/FKM/MVQ体系的应力松弛受FKM/MVQ比例、预应变和拉伸速率的影响。在较高的FKM含量和较大的预应变及拉伸速率下,体系的松弛速率较快。PVDF/FKM/MVQ热塑性共混物具有较好的重复加工性能。经过一次重复加工后,当FKM含量较低时,试样的力学性能略有下降,但FKM含量的较高时,试样的力学性能下降较为明显,继续增加重复加工次数对试样的力学性能影响不大。重复加工对其流变性能具有类似的影响。一次加工后体系的复合黏度和储能模量均有明显的下降,重复加工至4次后,体系的储能模量和复合黏度基本上没有变化。
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